2022, Vol. 52
2. 中国海洋大学化学化工学院, 山东 青岛 266100;
3. 中国地质调查局青岛海洋地质研究所, 山东 青岛 266100;
4. 通标标准技术服务(青岛)有限公司, 山东 青岛 266100
天然放射性物质主要以电离辐射的形式，通过内照射、外照射的方式对人体细胞产生电离作用，破坏细胞结构，抑制细胞的生物活性，从而对人体造成伤害[1]。与外照射相比，内照射引起的辐射损害对人体更加致命，目前认为吸入剂量是最重要的内照射辐射途径，而吸入剂量主要来源于氡气[2-3]。2009年氡气已被WHO(世界卫生组织)公布为致癌物之一[4-6]，是除香烟以外，导致肺癌的第二大因素[7-8]。自然界中存在着三种不同半衰期的氡同位素，即219Rn(t1/2=3.96 s)、220Rn(t1/2=55.6 s)和222Rn(t1/2=3.83 d)，分别来源于铀系、钍系和锕系衰变系。由于三种氡同位素半衰期的差异和检测手段的限制，其中222Rn最受关注，本研究中的氡气仅指222Rn。
青岛市是我国沿海重要的中心城市，素有“东方瑞士”之称。青岛基岩以花岗岩为主，主要构造是北东向展布的平缓宽阔褶皱，有多条NE向断裂穿过，构成青岛的构造架格[9]。青岛市区土壤覆盖层很薄，平均深度只有20 cm左右[10]。据全球统计，环境空气中约有77.7%的氡来源于陆地释放，且其中绝大部分来源于岩石和土壤[11-13]。
目前我国对于土壤和岩石中氡的研究主要集中在表层(0~1 m)[14-16]，对深层岩芯中氡气释放能力的研究较少。随着现代城市的高速发展，地下空间的开发利用已经成为城市发展的趋势，与地上空间相比，地下空间更加封闭，更易造成氡气的积累，因此开展深层岩芯中氡气的含量、分布特征及影响因素研究，将为地下空间的合理开发提供参考。本研究采用实验室模拟的研究方法，重点研究青岛城市规划区岩芯(0~100 m)中222Rn含量及深度分布特征，并结合其母体核素226Ra的含量，探究岩芯中222Rn释放的影响因素，以期为城市地下空间开发利用提供数据支撑。
1 材料与方法 1.1 样品采集及描述本研究选取青岛城市规划区6根岩芯样品开展研究。其中，ZK06、ZK10、ZK13、ZK34分布在青岛市主城区；ZK02分布在黄岛区；ZK52分布在即墨区(见图 1)。ZK06、ZK34和ZK52岩芯长度为60 m，ZK02、ZK10、ZK13岩芯长为100 m。
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图 1 岩芯采样分布图 Fig. 1 Schematic map of sampling sites |
6根岩芯共测试180个样品，分为土壤样品和岩石样品两类。根据样品类型差异基本可划分为5种，分别为粉质黏土(位于土壤表层，未成岩，包括粉土、素填土和粉质黏土)、中粗砂(土壤层，未成岩)、砂质泥岩、花岗岩和闪长岩，其中73%的样品岩性为花岗岩(见表 1)。土壤样品呈现粉末状(粉质黏土、中粗砂)，以冲填土形式存在于岩芯表层；岩石样品呈圆柱状(花岗岩、砂质泥岩和闪长岩)，在沉积层之下。
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表 1 不同类型222Rn测试样品量和状态描述 Table 1 Numbers and status description of five types of lithologic samples for radon measurement |
将6根岩芯按照总深度平均差分取样，每根岩芯平均取样30个，每个样品质量约400 g。对于未成岩样品直接进行装样，而对于成岩样品则先粉碎至长度约2 cm的不规则小石块再进行装样。装样完成后，将样品管封存20天以上(222Rn与其子体达到久期平衡)，用RAD7测氡仪测定平衡后样品管中的222Rn活度。本实验中使用的5台RAD7测氡仪均具有较低的空白值，Win A和Win C计数率低于0.01 cpm。仪器使用过程中，需要每月校正探测效率，校准仪器所使用的4个标准为美国DURRIDGE公司生产的“ROCK SAMPLE RADON CALIBRATION”，编号分别为044、049、050和073，校准结果显示5台仪器的探测效率均保持在0.30~0.45 CPM(pCi·L-1)-1之间，每台仪器测试阶段效率稳定。测试过程中仪器的设置参数如下，Protocol: None；Cycle: 00:30；Recycle: 06；Mode: Auto；Thoron: on；Pump：auto；Tone: off；Fomat: med；Units: Bq·m-3。
1.2.2 226Ra测定方法选取ZK06、ZK13、ZK34和ZK52孔开展226Ra含量分析，其中ZK06和ZK13分别选取9个深度，ZK34和ZK52分别选取11个深度，共计40个样品。样品处理方法如下，将岩芯样品研磨、过筛、装样后密封于10 mL样品管(装样高度为9 cm)中20天，用ORTECⓇ公司的井型-高纯锗伽马谱仪进行样品测试，测试方法详见参考文献[17]。测试结束后采用GammaVision ⓒ v7.02软件对样品测试获取的γ射线谱图进行解谱，226Ra选取其子体214Pb在351.9 keV能量的活度峰[18-20]。工作开展期间，井型-高纯锗伽马谱仪在351.9 keV处的能量峰效率偏差小于5%(见表 2)，测试状态稳定。
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表 2 井型-高纯锗伽马谱仪测试标准时的计数率结果统计(h=9 cm，n=17) Table 2 Statistics of counting rate results of well-type gamma spectrometer for standard determination(h=9 cm, n=17) |
岩芯的222Rn活度范围为0.1~16.8 kBq·m-3，平均值为(1.9±2.6) kBq·m-3(n=180)。其中，整体222Rn活度最高的岩芯为ZK34，活度均值为(4.9±2.3) kBq·m-3(n=30)；整体222Rn活度最低的岩芯为ZK02，活度均值为(0.3±0.4) kBq·m-3(n=30)，各岩芯222Rn活度范围及均值详见表 3。
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表 3 岩芯222Rn释放量与岩性特征 Table 3 Radon concentrations and lithologic distribution in cores |
世界土壤222Rn活度和中国土壤222Rn活度均值分别为7.4 kBq·m-3[21]和7.3 kBq·m-3[22](见表 4)，本研究中岩芯表层的土壤样品222Rn活度范围0.3~11.4 kBq·m-3，平均值为(4.1±3.3) kBq·m-3(n=27)，小于中国土壤222Rn活度均值，属于土壤222Rn活度正常的区域。姚德等对青岛市土壤222Rn调查的研究结果显示，青岛市土壤222Rn活度变化范围为1.7~18.8 kBq·m-3，平均值为4.5 kBq·m-3[14]，本实验与前人研究结果相近。与王喜元及邹新悦等研究结果对比发现[22-23]，本研究中土壤222Rn活度高于兰州、徐州、西宁等城市。与表层土壤样品相比，岩石样品222Rn活度范围为0.1~16.8 kBq·m-3，平均活度为(1.5±2.2) kBq·m-3(n=153)，岩石样品的整体222Rn释放量低于土壤样品。
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表 4 不同城市土壤222Rn活度对比 Table 4 Investigation of radon activity in soil samples in China |
根据222Rn含量及深度分布特征(见图 2)，可将岩芯大致划分为2组类型，即ZK02、ZK06、ZK10、ZK13为第一组，ZK34和ZK52为第二组。第一组中各岩芯222Rn浓度较低且深度分布差异较小，除了表层土壤和极个别岩石样品以外，222Rn活度自上而下保持较低水平且平稳分布。尤其是ZK02，除表层的一个样品以外，其余层位222Rn活度范围为0.1~1.0 kBq·m-3，平均值为(0.3±0.2) kBq·m-3(n=29)。第二组中的岩芯均表现出上层222Rn活度高于下层的分布趋势，各岩芯222Rn高、低浓度的分界线深度不尽相同，但都在20~30 m左右的深度范围内出现浓度波动，例如ZK34在0~20 m内222Rn活度为(6.2±2.8) kBq·m-3(n=10)，20 m以下222Rn活度为(4.1±1.5) kBq·m-3(n=20)；ZK52在0~30 m内222Rn活度为(5.3±4.6) kBq·m-3(n=16)，30 m以下222Rn活度为(2.3±1.8) kBq·m-3(n=14)，ZK52岩性种类较多，222Rn活度整体波动也较大。
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图 2 岩芯中222Rn释放量深度分布特征 Fig. 2 The spatial distribution of radon in cores |
对比6根岩芯的岩性资料发现(见表 5)，不同类型样品222Rn释放量不尽相同。其中花岗岩、粉质黏土、中粗砂、砂质泥岩和闪长岩中222Rn释放量均值分别为(1.1±1.4) kBq·m-3(n=131)、(5.3±3.5) kBq·m-3(n=17)、(2.1±1.8) kBq·m-3(n=10)、(4.1±1.5) kBq·m-3(n=18)和(7.1±7.7) kBq·m-3(n=9)。对比222Rn活度释放量平均值得出，不同类型样品222Rn释能力表现为闪长岩＞粉质黏土＞砂质泥岩＞中粗砂＞花岗岩。青岛市基岩类型以花岗岩为主，与其他类型样品相比，其222Rn释放量最低。
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表 5 不同类型样品226Ra含量及222Rn释放量 Table 5 226Ra and 222Rn concentrations in five types of lithologic samples |
226Ra是222Rn的母体核素，岩芯中的222Rn由226Ra衰变产生，因此岩芯中的226Ra含量是决定其222Rn释放量的关键因素[28]。测试结果显示，岩芯中226Ra活度范围为6.0~44.0 Bq·kg-1，平均值为(12.1±11.3) Bq·kg-1(n=40)。
对于土壤样品，226Ra活度范围为9.9~39.1 Bq·kg-1，平均值为(20.0±8.1) Bq·kg-1，曹龙生等对我国大陆主要省份土壤中天然放射性核素含量分布研究发现[29]，我国28个主要省市土壤中226Ra变化范围值为1.0~437.8 Bq·kg-1，本研究得出的青岛市岩芯中226Ra含量均在其研究结果范围之内。对于岩石样品，226Ra活度范围为5.9~52.0 Bq·kg-1，平均值为(22.9±12.4) Bq·kg-1，两种类型的样品相比，土壤样品的226Ra含量略高于岩石样品。
不同类型样品对比发现(见表 5)，226Ra在砂质泥岩和中粗砂中含量最低，分别为(16.6±3.1) Bq·kg-1(n=7)和(16.9±7.4) Bq·kg-1(n=2)，在闪长岩中含量最高，为(31.9±11.5) Bq·kg-1(n=7)，花岗岩中226Ra含量为(20±13.5) Bq·kg-1(n=19)。五种类型样品中226Ra含量表现为闪长岩＞花岗岩＞粉质黏土＞中粗砂＞砂质泥岩。结合前文对五种类型样品的222Rn释放量研究结果表明，与其他类型样品相比，虽然花岗岩的222Rn释放量不高，但其本身含有的226Ra活度却并不低，推测岩芯中222Rn的释放量还受其他因素的影响。
2.3 岩石样品222Rn深度分布的影响因素分析对比4根岩芯222Rn及其母体核素226Ra的深度分布发现，在大部分层位，两者空间上呈现出比较相似的分布趋势(见图 3)。北京地区浅层土壤(0~1 m)222Rn浓度的深度分布特征研究，同样也发现不同深度土壤样品的226Ra含量和222Rn释放量垂向变化趋势具有一致性[28]。然而，本研究岩芯之间对比发现，ZK06、ZK13、ZK34和ZK52中222Rn平均释放量为(1.2±1.2)、(0.9±0.4)、(4.1±1.5)和(2.3±1.8) kBq·m-3，相应岩芯226Ra平均含量为(30.9±12.2)、(31.0±5.3)、(16.1±3.1)和(27.4±16.1) Bq·kg-1，其中ZK34岩芯226Ra含量最低，释放的222Rn却最多。这表明除了母体核素含量的天然影响以外，还存在其他因素也能够显著影响岩石222Rn的释放量。为了更直观的了解该影响因素，可以从226Ra衰变产生222Rn并从岩芯释放到外界的这一过程来分析。
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图 3 岩芯中222Rn释放量及226Ra深度分布 Fig. 3 Spatial distributions of radon and 226Ra in cores |
如图 4所示，在不考虑222Rn自身衰变的情况下，外界检测到的222Rn活度主要受到以下三个过程的影响，岩石中的226Ra衰变产生222Rn并扩散到岩石“间隙”中，222Rn沿着岩芯中的“通道”到达岩芯表面，岩芯表面222Rn的逸散损失[30]。由于本研究中所有样品均经过了20 d的封存时间，因此，222Rn的释放量主要受前两个过程的控制。研究发现除母体核素含量的影响以外，还有诸多因素影响岩石中222Rn释放的前两个过程，例如岩石的粒度、几何形状、孔隙度等样品固有属性，以及测试时的装样密度、温度、湿度、气压等外界环境条件[23, 31-33]。本实验中所有岩石样品的原始状态、处理方式以及测试条件均保持一致，因此推测孔隙率可能是影响岩石样品222Rn释放量的另一重要因素。
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图 4 226Ra衰变产生的222Rn并从岩芯释放到外界的过程示意图 Fig. 4 Schematic map of 222Rn decayed by 226Ra and releases from the cores |
ZK06和ZK34岩性不同，孔隙率也存在明显差异。深井泥岩吸水特性实验研究发现[33]，砂质泥岩样品孔隙率范围为18.63%~25.17%。砂岩与砂质泥岩渗透性能的对比研究发现[34]，砂质泥岩样品的孔隙率均值为14.57%。相比而言，花岗岩的孔隙率明显较低。风化花岗岩矿物会随着风化程度的增加，花岗岩孔隙率会逐渐增加，其中微风化花岗岩孔隙率大约为1%~2%，中风化花岗岩孔隙率约为3%~4%[35]；常温下二长花岗岩的孔隙率为0.37%[36]；湖南岳阳和湖北黄冈两地的花岗岩样品孔隙率范围为0.72%~1.18%[37]。通过以上分析发现，砂质泥岩孔隙率约为花岗岩孔隙率的15~25倍。由此可见，在本文所测试的岩芯中，虽然ZK34的226Ra含量最低，但由于其孔隙率较高，内部产生的222Rn有更多的“通道”扩散到表层和外界，导致更多的222Rn被检测。
3 结论通过对青岛城市规划区岩芯样品222Rn释放量和226Ra的分析，得出以下主要结论：
(1) 岩芯的222Rn释放量变化范围为0.1~16.8 kBq·m-3，平均值为(1.9±2.6) kBq·m-3(n=180)，小于世界土壤222Rn活度和我国土壤222Rn活度均值，属于土壤222Rn活度正常的区域。两种类型的样品相比，岩石样品的整体222Rn释放量低于土壤样品。
(2) 岩芯的226Ra含量范围为6.0~44.0 Bq·kg-1，平均值为(12.1±11.3) Bq·kg-1(n=40)，两种类型的样品相比，土壤样品的226Ra含量略高于岩石样品。
(3) 不同类型样品的222Rn活度释放能力表现为闪长岩＞粉质黏土＞砂质泥岩＞中粗砂＞花岗岩；226Ra在砂质泥岩和中粗砂中含量最低，在闪长岩中含量最高，与其他类型样品相比，作为青岛市的主要基岩类型，花岗岩样品的222Rn释放量最低。
(4) 对于同一根岩芯，222Rn释放量及母体226Ra含量在深度分布上呈现出比较相似的分布趋势，说明岩芯中的226Ra含量是决定其222Rn释放量的关键因素；但不同岩芯之间对比发现，对于岩石样品，除母体核素226Ra含量的影响以外，样品本身的孔隙率可能也是影响222Rn释放量的重要因素。
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2. College of Chemistry and Chemical Engineering, Ocean University of China, Qingdao 266100, China;
3. Qingdao Institute of Marine Geology, China Geological Survey, Qingdao 266100, China;
4. China SGS-Cstc Standard Technical Service Co., LTD, Qingdao 266100, China