2. 南京航空航天大学 面向苛刻环境的材料制备与防护技术工业和信息化部重点实验室，江苏 南京 211106;
3. 江苏省先进金属材料高技术研究重点实验室，江苏 南京 211106
2. Key Laboratory of Materials Preparation and Protection for Harsh Environment of Ministry of Industry and Information Technology, Nanjing University of Aeronautics and Astronautics, Nanjing 211106, China;
3. Jiangsu Key Laboratory of Advanced Metallic Materials, Nanjing 211106, China
伴随电子设备和无线通信技术的飞速发展，电磁波技术已经被应用于各方面，甚至渗透到家庭生活中，例如手机、微波炉、路由器等家用电器[1-2]。虽然众多电器的应用给人们带来了莫大的方便，但是无孔不入的电磁波使得人们被迫生活在一个充满电磁污染的环境里，严重危害人们的身体健康[3-5]。吸波材料作为一种将电磁波转换为热能或其他形式的能量而耗散掉的一类材料，能够有效消除电磁干扰，因此制备性能优异的吸波材料受到人们的广泛关注[6-9]。
吸波材料按成型工艺和承载能力，可分为涂覆型与结构型2大类[10-11]。结构型吸波材料兼具良好的吸波性能、力学性能，并且充分利用了复合材料的可设计性，因而在军用装备隐身以及电子设备的抗干扰与兼容等领域具有广泛的应用前景。根据“透”、“吸”、“反”的思路，国内外学者进行了大量的研究工作。熊益军等[12]通过3D打印的方法制备了以含有70%羰基铁粉的尼龙为吸波层、金属材料为反射层的层板吸波材料，结果表明：在5.3 GHz处材料的反射损耗最大为-15.1 dB。EUN等[13]制备了以玻璃纤维(GFs)/环氧树脂(EP)为透波层、多壁碳纳米管/玻璃纤维/环氧树脂为吸波层、碳纤维(CFs)/环氧树脂为反射层的层板型吸波材料，结果表明，在10.01 GHz时复合板材的反射损耗最大为-52.9 dB。吸波层作为吸波材料的核心部分，通过吸波剂将进入的电磁波最大可能的进行衰减，从而实现材料对电磁波的吸收功能。羰基铁粉(CIPs)作为一种磁性金属粉吸收剂，其在微波频段具有高的磁导率、匹配厚度小和温度稳定性好等特点，在吸波材料领域有广泛的应用前景和潜力[14-15]。
真空辅助树脂灌注工艺(VARI)是一种新型的低成本复合材料大型制件的成型技术，它是在真空的状态下排除纤维增强体中的气体，利用树脂的流动、渗透，实现对纤维及其织物浸渍，并在一定的温度条件下进行固化，形成一定树脂/纤维比例的工艺方法[16-18]。在VARI工艺中，对基体树脂的要求：(1)低黏度，一般不高于300 mPa·s；(2)较长的低黏度平台时间，一般不低于30 min；(3)可在较低的温度下完全固化等[19]。而树脂的黏度、可操作时间会受到多方面因素的影响，因此，需要确定一套最优的工艺条件以保证树脂体系满足VARI工艺的要求。
本文通过VARI工艺制备以CIPs/GFs/EP为吸波层、CFs/EP为反射层的结构型吸波材料。通过考察温度等因素对树脂体系性能的影响，确定一套最优的VARI工艺条件，并在此基础上制备CIPs与EP质量比不同的复合材料；通过FT-IR、SEM等测试方法研究CIPs与EP结合情况，观察CIPs颗粒的微观形貌及其在EP中的分布情况，并通过矢量网络分析仪来研究CIPs与EP比例对复合材料吸波性能的影响。
2 实验部分 2.1 实验材料与仪器斜纹碳纤维布：ST-H03T-200，面密度200 g·m-2，无锡市盛特碳纤维制品有限公司；玻璃纤维网格：4 mm×4 mm，面密度120 g·m-2，安平县兴昊五金网业制品有限公司；真空袋薄膜：FTG132，上海康展复合材料有限公司；密封胶带：SM5142，上海康展复合材料有限公司；脱模布：KZ85PE，上海康展复合材料有限公司；环氧树脂：NO.1-692-2，主组分为双酚A型环氧树脂，多元胺类固化剂，深圳市郎搏万先进材料有限公司；羰基铁粉：MCIP-HD-P-5，陕西兴化集团有限责任公司；无水乙醇：分析纯，上海润捷化学试剂公司。
真空泵：FY-2C-N，浙江飞越真空科技有限公司；钢化玻璃板，尺寸500 mm×500 mm，市售；真空表：YN60，上海康展复合材料有限公司；真空干燥箱：DZF-6020-HT，合肥科晶材料技术有限公司。
2.2 CIPs/EP树脂体系的制备称量260 g NO.1-692-2型号环氧树脂，其中双酚A型环氧树脂和固化剂的质量比为10:3。按照设计配方称量不同比例的CIPs于烧杯中，放置于50 ℃的烘箱中30 min，以便使CIPs充分干燥，取出后放置于干燥器中冷却至室温。将准备好的CIPs倒置于盛有双酚A型环氧树脂的烧杯中，加入一定含量的无水乙醇，用干净的玻璃棒进行初步搅拌，再采用机械搅拌一定时间，倒入事先准备好的固化剂，5 min后停止机械搅拌。将搅拌后的树脂放置于真空干燥箱中进行除气泡操作，20 min后取出便得到所需的CIPs/EP混合体系。
2.3 吸波复合材料的制备真空灌注吸波复合材料的成型设备采用实验室自制的一套真空装置，该装置示意图如图 1所示。实验采用500 mm×500 mm的钢化玻璃作为模具，首先将钢化玻璃放置在平整的实验操作台上，在清洁模具后粘贴好密封胶，随后涂3次脱模剂，每次间隔15 min。裁剪1层350 mm×300 mm的玻璃纤维作为导流网，8层300 mm×300 mm的玻璃纤维，以及3层300 mm×300 mm的碳纤维。待涂完脱模剂后，依次放置玻璃纤维导流网层、玻璃纤维、碳纤维、脱模布、真空袋薄膜，同时在真空袋薄膜内放置树脂注入管和树脂输出管，最后将真空袋薄膜紧密的黏结在密封胶上。打开真空泵将装置抽气至负压状态(真空度-0.09 MPa以下)时，即可进行真空灌注操作。将事先准备好的CIPs/EP混合体系通过注入管注入到装置中，当树脂完全铺满纤维织物时停止注胶。在一定的温度下固化一定的时间，脱模之后便可得到特定mCIPs/mEP比例的CIPs/GFs/CFs/EP复合板材，所得复合板材的剖面示意图如图 2所示。
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图 1 VARI工艺装置示意图 Fig.1 Schematic diagram of the VARI process 1.mould 2.CIPs/EP 3.resin injection pipe 4.infusion net 5.GFs 6.CFs 7.demould cloth 8.vaccum bag film 9.sealant 10.resin efferent duct 11.vaccum pump 12.safety flack |
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图 2 复合板材剖面示意图 Fig.2 Schematic diagram of the composite plate 1.wave-absorbed layer 2.reflector |
通过浙江力辰仪器科技有限公司的NJD-9S旋转黏度计测试了不同CIPs/EP体系在不同条件下的黏度；通过美国TA公司DHR-1型号的流变仪在35 ℃测试不同CIPs/EP体系的流变性能；通过德国Bruker公司Vector33型号的傅里叶红外变换光谱仪对所制备的复合板材进行红外测试；通过Hitachi公司的S-4800型扫描电子显微镜对所制备的复合板材的微观形貌进行观察，观察前预先进行喷金处理，喷金时间约为30 s；通过Agilent公司的N5244A矢量网络分析仪对复合板材的吸波性能进行测试，微波频率控制在2~18 GHz。
3 结果与讨论 3.1 VARI最优工艺条件的确定由于工艺过程的特殊性，VARI工艺要求基体树脂的黏度不高于300 mPa·s，而树脂的黏度不仅受温度的影响，mCIPs/mEP、搅拌时间、酒精含量{mC2H5OH / m(CIPs+EP)}等因素都会对树脂的黏度产生影响。树脂的黏度会进一步影响VARI工艺的可操作时间，在实验过程中，需对CIPs/EP混合体系进行除气泡操作以减少最终复合板材中的气泡，因此要求可操作时间不短于30 min。当树脂完全注入到真空袋内后，需要有足够的时间对注入的树脂进行抽真空操作，因此要求有足够长的凝胶时间以便抽走树脂中的气体。
在实验过程中，许多因素会对基体树脂的性能产生影响，从而影响VARI工艺，因此本文通过考察温度、mCIPs/mEP、搅拌时间、酒精含量4个因素对树脂体系黏度、可操作时间、凝胶时间的影响，采用L9(34)正交试验对VARI制备吸波复合材料的工艺条件进行优化。实验中拟定温度的3个水平为20、35和50 ℃；mCIPs/mEP分别为0、1.5:1、3:1；搅拌时间分别为10、20、30 min；酒精含量分别为0、5%、10%。按照正交表L9(34)的设计将不同因素水平组合得到9组试验方案，正交试验设计及结果如表 1所示。
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表 1 L9(34)正交设计实验及结果 Table 1 Experimental design and results of the orthogonal test L9(34) |
按照数理统计原理对L9(34)正交试验结果进行处理，以黏度、可操作时间、凝胶时间为指标，计算各因素水平的均值(K1、K2、K3)与极差(R)列于表 2，根据表 2结果做VARI工艺条件指标图 3。通过图 3可以直观地了解性能指标随因素水平的变化，对于黏度而言酒精含量影响最大，mCIPs/mEP次之，温度的影响最不明显；对于可操作时间而言温度影响最大，酒精含量次之；对于凝胶时间而言温度的影响最大，其次是酒精含量和搅拌时间。结合表 2和图 3可以确定最优的VARI工艺条件：温度为35 ℃、mCIPs/mEP为1.5:1、搅拌时间为30 min和酒精含量为5%。
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图 3 VARI工艺条件因素指标图 Fig.3 Factor index of different VARI process conditions |
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表 2 正交试验结果的极差分析 Table 2 Range analysis of the orthogonal test results |
根据上述结果，制备含有不同比例吸波剂的复合板材，具体工艺条件如下：称量260 g环氧树脂，按照mCIPs/mEP =0、0.5:1、1:1、1.5:1、2:1、2.5:1、3:1分别称量CIPs，酒精质量按照{ mC2H5OH/m(CIPs+EP)}为5%分别称量；混合后的树脂体系机械搅拌时间为30 min以及工艺窗口温度为35 ℃。
3.2 流变性能分析根据工艺条件，在酒精添加含量为5%、械搅拌时间为30 min的前提下，测试35 ℃恒温条件下不同mCIPs/mEP比例的CIPs/EP混合体系的流变性能，其结果如图 4所示，图中a~g分别为mCIPs/mEP =0、0.5:1、1:1、1.5:1、2:1、2.5:1、3:1的CIPs/EP混合体系的黏度-时间曲线。从图 4中可以看出，随着mCIPs/mEP比例的增加，树脂的黏度也不断增加，且黏度随时间变化越明显，当黏度低于300 mPa·s的时间均长于30 min，能够满足复合材料制件VARI工艺对于树脂可操作时间的要求。
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图 4 树脂体系在35℃条件下的黏度变化 Fig.4 Viscosity profiles of the resin system at 35℃ |
图 5中曲线a、b、c分别为CIPs粉末、GFs/CFs/EP与mCIPs/mEP为2:1的CIPs/GFs/CFs/EP复合板材的FT-IR光谱图。
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图 5 CIPs、GFs/CFs/EP与mCIPs/mEP为2:1的CIPs/GFs/CFs/EP复合板材的FT-IR光谱图 Fig.5 FT-IR spectra of the prepared CIPs, GFs/CFs/EP and CIPs/GFs/CFs/EP (mCIPs/mEP=2:1) composite plates |
图 5a为CIPs粉末的FT-IR光谱。由图中曲线可见，3 433 cm-1处有较强吸收峰，为CIPs粉末表面吸附水的–OH的伸缩振动吸收峰，并且在1 630 cm-1处有较弱的–OH的弯曲振动吸收峰，这可能是因为CIPs粉末本身吸潮或者是因为KBr含水而导致的，1 074 cm-1为磷酸四面体的非对称伸缩振动峰，这证明所用CIPs是经过磷化后的CIPs。图 5b、5c为GFs/CFs/EP与mCIPs/mEP为2:1的CIPs/GFs/CFs/EP复合板材的FT-IR光谱。从曲线中可以看出，2 958、1 379 cm-1分别为甲基的伸缩振动峰和对称弯曲振动峰，2 924、2 854 cm-1为亚甲基的伸缩振动峰；1 606、1 508 cm-1为苯环骨架的振动峰，823 cm-1为对位取代苯环的C─H键的面外弯曲振动峰；1 242 cm-1为环氧基中C─O键的伸缩振动峰，1 034 cm-1为脂肪醚C─O─C的伸缩振动峰，916 cm-1为端基环氧环的伸缩振动峰，它是双酚A型环氧树脂的代表性吸收峰。与曲线b相比，曲线c在1 034~1 101 cm-1有所不同，主要是因为CIPs的加入使得磷酸四面体的非对称伸缩振动峰与GFs/CFs/EP复合板材的振动峰相互叠加的结果；除此之外，曲线c并未与曲线b发生相对移动，说明CIPs并未与EP有新的结合键生成。
3.4 微观形貌分析图 6a~c分别为mCIPs/mEP=0、1.5:1、2:1的CIPs/GFs/CFs/EP复合板材的SEM图，图 6d为mCIPs/mEP为2:1的CIPs/GFs/CFs/EP复合板材断面的EDS图。
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图 6 GFs/CFs/EP复合板材、mCIPs/mEP=1.5:1 CIPs/GFs/CFs/EP、mCIPs/mEP=2:1 CIPs/GFs/CFs/EP复合板材的SEM图谱(a, b, c)及mCIPs/mEP =2:1 CIPs/GFs/CFs/EP复合板材的EDS图谱(d) Fig.6 SEM micrographs of (a) GFs/CFs/EP, (b) mCIPs/mEP =1.5:1 CIPs/GFs/CFs/EP, (c) mCIPs/mEP =2:1 CIPs/GFs/CFs/EP and (d) EDS of mCIPs/mEP =2:1 CIPs/GFs/CFs/EP |
从图b、c中可以看出，CIPs颗粒呈球状，粒径为3~5 μm，且CIPs颗粒均匀的分散在环氧树脂基体中，没有出现明显的团聚现象。与图 6b相比，图c中CIPs颗粒有明显的增多，主要是因为复合板材中CIPs比例的增多。图 6d为mCIPs/mEP为2:1的CIPs/GFs/CFs/EP复合板材断面的线扫描图，从Si元素的曲线中可以看出，在0~2 200 μm Si元素含量比较高，而2 200 μm之后Si元素含量很少，主要是因为0~2 200 μm是由CIPs/GFs/EP组成的吸波层中的玻璃纤维含有Si元素，而2 200 μm之后是由CFs/EP组成的反射层；从Fe元素的曲线中可以看出，在0~2 200 μm Fe元素在一个小范围内波动，整体处于一个平均水平，说明CIPs从上到下均匀的贯穿于复合板材的吸波层，并未发生明显的沉积，而2 200 μm之后Fe元素含量很少几乎为0，说明CIPs基本没有进入反射层中。
3.5 吸波性能分析本文通过VARI工艺制备含有不同比例吸波剂、厚度为2.5 mm的CIPs/GFs/CFs/EP的复合板材，进行水刀切割得到尺寸为180 mm×180 mm×2.5 mm的复合板材，通过VNA在2~18 GHz对以上板材进行反射损耗测试，测试结果如图 7所示，图中曲线7a~g分别为mCIPs/mEP=0、0.5:1、1:1、1.5:1、2:1、2.5:1、3:1的CIPs/GFs/CFs/EP复合板材。
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图 7 CIPs/GFs/CFs/EP复合板材的反射损耗 Fig.7 Reflection loss of the CIPs/GFs/CFs/EP composite plates |
从图 7中可以看出，在吸波剂比例较低时(≤1:1)，2.5 mm厚的CIPs/GFs/CFs/EP复合板材的吸波性能明显很弱，最大反射损耗不超过-10 dB。随着吸波剂比例逐渐增加(≥1.5:1)，复合板材的吸波能力先增强后减弱，吸波频带先加宽后变窄。mCIPs/mEP为1:1、1.5:1、2:1、2.5:1、3:1的CIPs/GFs/CFs/EP复合板材的最大反射损耗分别为-14.3、-26.5、-16.0、-11.0 dB，低于-10 dB的有效吸波频宽分别为2.6 GHz(11.1~13.7 GHz)、3.6 GHz(9.8~13.4 GHz)、2.6 GHz(6.4~9.0 GHz)、1.4 GHz(5.8~7.2 GHz)。因此，吸波性能最佳的是mCIPs/mEP为2:1的CIPs/GFs/CFs/EP，主要原因是当mCIPs/mEP为2:1时，复合板材的阻抗匹配较好，有较多的电磁波进入内部被吸收，从而表现出较好的吸波性能。此外，随着CIPs比例的增加，复合板材的吸波频带逐渐向低频移动，说明该复合板材可以通过调节CIPs的比例从而控制吸波频带处于特定频段，从而作为特定频段的吸波功能材料。
4 结论(1) 本文通过考察温度、mCIPs/mEP、搅拌时间、酒精含量4个因素对树脂体系黏度、可操作时间、凝胶时间的影响，确立最优VARI工艺条件：温度为35 ℃、mCIPs/mEP为1.5:1、搅拌时间为30 min和酒精含量为5%。
(2) 当mCIPs/mEP为2:1、厚度为2.5 mm时，CIPs/GFs/CFs/EP复合板材的反射损耗最大为-26.5 dB，频率为11.6 GHz，反射损耗小于-10 dB的频宽可达3.6 GHz(9.8~13.4 GHz)，具有良好的吸波性能。
| [1] |
胡晶, 谢国治, 顾家新, 等. 多元助剂改性羰基铁粉雷达波低频吸波性能研究[J]. 材料导报, 2018, 32(2): 520-524. HU J, XIE G Z, GU J X, et al. Low frequency radar wave absorbing proformance of carbonyl iron powder modified by compound auxiliary agents[J]. Materials Review, 2018, 32(2): 520-524. |
| [2] |
CHENG Y, JI G, LI Z, et al. Facile synthesis of FeCo alloys with excellent microwave absorption in the whole Ku-band: Effect of Fe/Co atomic ratio[J]. Journal of Alloys and Compounds, 2017, 704: 289-295. DOI:10.1016/j.jallcom.2017.02.024 |
| [3] |
姚田甜, 姚正军, 周金堂, 等. Li0.35Zn0.3Fe2.35O4/PANI树枝状复合吸波材料的制备与表征[J]. 高校化学工程学报, 2016, 30(4): 933-939. YAO T T, YAO Z J, ZHOU J T, et al. Synthesis and Characterization of Li0.35Zn0.3Fe2.35O4/PANI dendritic composites[J]. Journal of Chemical Engineering of Chinese Universities, 2016, 30(4): 933-939. DOI:10.3969/j.issn.1003-9015.2016.04.028 |
| [4] |
LIU P, NG V M H, YAO Z, et al. Facile synthesis and hierarchical assembly of flowerlike NiO structures with enhanced dielectric and microwave absorption properties[J]. ACS Applied Materials & Interfaces, 2017, 9(19): 16404-16416. |
| [5] |
LIU P, YAO Z, ZHOU J, et al. Small magnetic Co-doped NiZn ferrite/graphene nanocomposites and their dual-region microwave absorption performance[J]. Journal of Materials Chemistry C, 2016, 4(41): 9738-9749. DOI:10.1039/C6TC03518C |
| [6] |
陈文俊, 谢国治, 王锰刚, 等. 偶联剂处理对吸波材料电磁特性影响的研究进展[J]. 电子元件与材料, 2016, 35(12): 7-11. CHEN W J, XIE G Z, WANG M G, et al. Effect of coupling agent treatment on electromagnetic properties of microwave absorbing materials[J]. Electronic Components and Materials, 2016, 35(12): 7-11. |
| [7] |
ZHOU J, YAO Z, YAO T. Synthesis and electromagnetic property of Li0.35Zn0.3Fe2.35O4 grafted with polyaniline fibers[J]. Applied Surface Science, 2017, 420: 154-160. DOI:10.1016/j.apsusc.2017.05.152 |
| [8] |
LV H, GUO Y, ZHAO Y, et al. Achieving tunable electromagnetic absorber via graphene/carbon sphere composites[J]. Carbon, 2016, 110: 130-137. DOI:10.1016/j.carbon.2016.09.009 |
| [9] |
LV H, GUO Y, YANG Z, et al. A brief introduction to the fabrication and synthesis of graphene based composites for the realization of electromagnetic absorbing materials[J]. Journal of Materials Chemistry C, 2017, 5(3): 491-512. |
| [10] |
庞建峰, 马喜君, 谢兴勇. 电磁吸波材料的研究进展[J]. 电子元件与材料, 2015, 34(2): 7-12,16. PANG J F, MA X J, XIE X Y. Research progress of microwave absorption materials[J]. Electronic Components and Materials, 2015, 34(2): 7-12,16. |
| [11] |
刘元军, 赵晓明, 李卫斌. 吸波材料研究进展[J]. 成都纺织高等专科学校学报, 2015, 32(3): 23-29. LIU Y J, ZHAO X M, LI W B. Research progress of absorption materials[J]. Journal of Chengdu Textile College, 2015, 32(3): 23-29. DOI:10.3969/j.issn.1008-5580.2015.03.004 |
| [12] |
熊益军, 王岩, 王强, 等. 一种基于3D打印技术的结构型宽频吸波超材料[J]. 物理学报, 2018, 67(8): 1-8. XIONG Y J, WANG Y, WANG Q, et al. Structural broadband absorbing metamaterial based on three-dimensional printing technology[J]. Acta Physica Sinica, 2018, 67(8): 1-8. |
| [13] |
EUN S, CHOI W, JANG H, et al. Effect of delamination on the electromagnetic wave absorbing performance of radar absorbing structures[J]. Composites Science and Technology, 2015, 116: 18-25. DOI:10.1016/j.compscitech.2015.04.001 |
| [14] |
丁士轩, 陆明, 郑桂凯, 等. 双层复合材料结构对吸波性能的影响研究[J]. 兵器材料科学与工程, 2016, 39(2): 88-91. DING S X, LU M, ZHENG G K, et al. Electromagnetic wave absorbing property of two layer composite material[J]. Ordnance Material Science and Engineering, 2016, 39(2): 88-91. |
| [15] |
阳彦雄, 程艳奎, 刘存平, 等. 羰基铁粉/Co2Z铁氧体复合材料的电磁及微波吸收性能[J]. 兵器材料科学与工程, 2015, 38(4): 76-79. YANG Y X, CHENG Y K, LIU C P, et al. Electromagnetic and microwave absorbing properties of carbonyl iron powders/Co2Z ferrites composites[J]. Ordnance Material Science and Engineering, 2015, 38(4): 76-79. |
| [16] |
陈吉平, 高龙飞, 苏佳智, 等. VARI工艺中纤维体积含量的影响因素及控制技术研究[J]. 玻璃钢/复合材料, 2016(3): 79-82. CHEN J P, GAO L F, SU J Z, et al. Influence and control of parameters on the composite fiber volume fraction by VARI process[J]. Fiber Reinforced Plastics/Composites, 2016(3): 79-82. DOI:10.3969/j.issn.1003-0999.2016.03.015 |
| [17] |
庄恒飞, 潘利剑, 刘卫平, 等. VARI成型厚度稳定与抽真空时间的研究[J]. 玻璃钢/复合材料, 2015(2): 5-10. ZHUANG H F, PAN L J, LIU W P, et al. A study of the steady thickness by the vacuum assisted resin infusion process and the vacuum keeping time[J]. Fiber Reinforced Plastics/Composites, 2015(2): 5-10. DOI:10.3969/j.issn.1003-0999.2015.02.001 |
| [18] |
梁凤飞, 金迪, 何勇. 一种VARI工艺成型用树脂及其复合材料的研究[J]. 西安航空学院学报, 2018, 36(1): 34-38. LIANG F F, JIN D, HE Y. On a kind of resin used for VARI technical molding and its composite material[J]. Journal of Xi'an Aerotechnical College, 2018, 36(1): 34-38. DOI:10.3969/j.issn.1008-9233.2018.01.007 |
| [19] |
武佳男, 倪爱清, 张盛, 等. 真空辅助成型工艺环氧树脂体系化学流变特性研究[J]. 玻璃钢/复合材料, 2016(11): 32-38. WU J N, NI A Q, ZHANG S, et al. Study on rheological properties of epoxy in VARI process[J]. Fiber Reinforced Plastics/Composites, 2016(11): 32-38. DOI:10.3969/j.issn.1003-0999.2016.11.006 |