煤炭气化过程是以氧气(空气、富氧或纯氧)、水蒸气作为气化剂，通过化学反应将煤或煤焦中的可燃部分转化为合成气/可燃性气体的工艺过程。煤气化工艺可分为固定床常压(加压)煤气化工艺、流化床煤气化工艺和气流床煤气化工艺，其中气流床气化工艺因其良好的技术指标、高处理负荷和环境友好等特点，成为当今煤炭气化的主流技术[1]。
气流床气化工艺特点是气化反应温度较高，即利用纯氧/氧化剂与煤发生部分氧化反应，使得煤中的大部分可燃物在约1 300 ℃的高温下转化为合成气/可燃气[2]。为了提高气化反应速率，同时确保气化炉液态排渣，大部分工业化运行的气流床气化工艺的气化温度控制在灰熔点(FT)以上50~100 ℃。在如此高温条件下，出气化炉高温合成气/燃气含有大量高品位显热。目前对高温合成气/燃气含有大量高品位显热的利用方式主要有全激冷流程[3-4](如多喷嘴全激冷气化装置、通用电气GE全激冷气化装置、西门子GSP气化炉、科林气化炉、中国航天炉HT-L等)、辐射废锅-激冷流程[5-6](如多喷嘴半废锅气化炉、清华炉等)、激冷-对流废锅(如壳牌Shell气化炉、西安热工院TPRI两段炉等)和全废锅流程[7-8](如GE全废锅气化装置)等工艺。对于只需要部分变换反应生产化学品的工艺，辐射废锅-激冷流程具有较大的优势，而激冷流程热利用率较低，激冷-对流废锅流程因需要大量的激冷气使得系统能耗较高，且对流废锅存在清洗困难的难题。
由上述分析可以看出，辐射废锅是气流床气化工艺中高温合成气/燃气显热回收的关键设备[9-10]。在辐射废锅内，高温合成气夹带着飞灰颗粒和液态熔渣经辐射和对流2种方式与布置在周向的水冷壁进行传热，实现合成气冷却降温的同时，显热得到有效回收[11-12]。液态熔渣在辐射废锅中的行为较为复杂，包括熔渣液膜破裂、熔渣与周围环境的辐射传热、气体与熔渣的热传递以及熔渣内部热传导等。其中熔渣的传热过程直接影响废锅水冷壁表面沾灰和底部出渣口排渣。目前关于气化过程中气渣流动特性主要集中在气化炉内，如XU等[13]对气化炉内熔渣挂壁流动特性进行了研究，揭示了渣层受到壁面冷却作用而发生相变，形成固态渣层、塑性渣层和液态渣层。渣层和气体之间的换热以辐射换热为主，渣层内部的热量传递以导热为主。相比较于导热传热，熔渣的辐射热流计算比较困难。TAN等[14]、KRISHNA等[15]、WEI等[16]根据辐射传递方程RTE (radiative transfer equation)分别开发了不同的辐射效果评价方法，如离散纵坐标法、有限体积法、离散传递法、蒙特卡罗法和纬向法。这些方法已经被广泛用于研究不同介质中的辐射传热，如单层均匀辐射性质的介质、单层均匀辐射性质的介质、多层均匀辐射性质的介质、多层空间时间相关辐射性质的介质等。
以上研究主要针对气化炉内的熔渣行为，而关于辐射废锅内熔渣的传热和相变过程的报道鲜少。为此，本文对不同颗粒尺寸的液态熔渣传热相变过程进行了研究，分析熔渣颗粒在辐射废锅内的冷却过程和温度分布变化，为辐射废锅的设计与操作运行提供理论依据。
2 辐射废锅模型 2.1 物理模型多喷嘴半废锅气化炉为气渣并流式结构，出气化室高温合成气携带飞灰颗粒和熔渣液滴进入辐射废锅，而液态熔渣沿气化室渣口以液膜状态流入辐射废锅[11]。气化室渣口高温合成气速度约为15~20 m×s-1，因此熔渣在辐射废锅内受气流和重力作用发生断裂。由于熔渣黏度相对较高，因此渣膜断裂后的熔渣主要以块状形式存在。
本文以某化工厂运行的多喷嘴对置式水煤浆气化装置底部辐射废锅为研究对象，其中辐射废锅内径为3.5 m，筒体水冷壁高度为21 m，顶部入口直径为1 m，底部出口直径为1.5 m，上锥倾角为30°，下锥倾角为60°，具体结构如图 1所示。
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图 1 辐射废锅简图 Fig.1 Schematic diagram of a radiant syngas cooler |
采用FLUENT 12.0商业软件对辐射废锅内多相流动与传热进行数值模拟[17-18]，其中气相运动方程采用雷诺时均处理后的N-S方程，并选用Realizable k-ε模型[19-20]对雷诺应力相进行封闭；颗粒相采用DPM (discrete phase model)模型[21, 22]，辐射模型选用P-1模型[23, 24]。
为了便于计算，假设辐射废锅内气相不发生化学反应，多组分混合气体采用等效气相方程进行简化。雷诺时均处理后的等效气相运输方程如下：
| $ \frac{\partial }{\partial {{x}_{i}}}\left( \rho {{{\bar{u}}}_{i}} \right)=0, $ | (1) |
| $ \frac{\partial }{\partial {{x}_{i}}}\left( \rho {{{\bar{u}}}_{i}}{{{\bar{u}}}_{j}} \right)=-\frac{\partial \bar{p}}{\partial {{x}_{j}}}+\frac{\partial }{\partial {{x}_{i}}}\left( {{\mu }_{\text{t}}}\left( \frac{\partial {{{\bar{u}}}_{i}}}{\partial {{x}_{j}}}+\frac{\partial {{{\bar{u}}}_{j}}}{\partial {{x}_{i}}} \right) \right)+\frac{\partial }{\partial {{x}_{i}}}(-\rho \overline{u_{i}^{\prime }u_{j}^{\prime }})+\rho {{g}_{i}}+{{S}_{ui}}, $ | (2) |
方程中，
| $ \frac{\partial (\rho k)}{\partial t}+\frac{\partial \left( \rho {{{\bar{u}}}_{i}}k \right)}{\partial {{x}_{i}}}=\frac{\partial }{\partial {{x}_{j}}}\left[ \left( \mu +\frac{{{\mu }_{\text{t}}}}{{{\sigma }_{\text{k}}}} \right)\frac{\partial k}{\partial {{x}_{j}}} \right]+{{G}_{\text{k}}}+{{G}_{\text{b}}}-\rho \varepsilon -{{Y}_{\text{M}}}+{{S}_{\text{k}}}, $ | (3) |
| $ \frac{\partial (\rho \varepsilon )}{\partial t}+\frac{\partial \left( \rho {{{\bar{u}}}_{i}}\varepsilon \right)}{\partial {{x}_{i}}}=\\\frac{\partial }{\partial {{x}_{j}}}\left[ \left( \mu +\frac{{{\mu }_{\text{t}}}}{{{\sigma }_{\text{ }\!\!\varepsilon\!\!\text{ }}}} \right)\frac{\partial \varepsilon }{\partial {{x}_{j}}} \right]+\rho {{C}_{1}}{{S}_{\text{ }\!\!\varepsilon\!\!\text{ }}}-\rho {{C}_{2}}\frac{{{\varepsilon }^{2}}}{k+\sqrt{v\varepsilon }}+{{C}_{\text{1 }\!\!\varepsilon\!\!\text{ }}}\frac{\varepsilon }{k}{{C}_{3\text{ }\!\!\varepsilon\!\!\text{ }}}{{G}_{\text{b}}}+{{S}_{\text{ }\!\!\varepsilon\!\!\text{ }}}, $ | (4) |
式中：μ为流体黏度，Gk是由层流速度梯度产生的湍流动能，Gb是由浮力产生的湍流动能，YM为在可压缩湍流中脉动扩张产生的波动，σk和σε是k方程和ε方程的湍流Prandtl数，Sk和Sε为源项。
颗粒相运动方程为
| $ {{m}_{\text{p}}}\frac{\text{d}{{u}_{\text{p}}}}{\text{d}t}=\frac{1}{8}\frac{24{{f}_{\text{d}}}}{R{{e}_{\text{p}}}}\pi d_{\text{p}}^{2}\rho \left| \bar{u}-{{u}_{\text{p}}} \right|\left( \bar{u}-{{u}_{\text{p}}} \right)+\frac{1}{6}\pi d_{\text{p}}^{3}\rho g\left( {{\rho }_{\text{p}}}-\rho \right)+{{F}_{\text{S}}}, $ | (5) |
能量运输方程：
| $ \frac{\partial (\rho E)}{\partial t}+\nabla \cdot [\vec{V}(\rho E+p)]=\nabla \cdot \left[ {{k}_{\text{cff}}}\nabla T-\sum\limits_{j}{{{h}_{j}}}{{J}_{j}}+\left( {{\overline{\overline{\tau }}}_{\text{cf}f}}\cdot \overrightarrow{V} \right) \right]+{{S}_{\text{h}}}, $ | (6) |
其中，每单位质量的能量定义为
方程中，Sh为能量源项，
P-1辐射模型是P-N辐射模型中最简单的类型，其出发点是把辐射强度展开成为正交的球谐函数。取正交球谐函数的前4项，可得辐射热流qr的表达式：
| $ {{q}_{\text{r}}}=\frac{1}{3\left( \alpha +{{\sigma }_{\text{z}}} \right)-C{{\sigma }_{\text{z}}}}\nabla G, $ | (7) |
方程中，α是吸收系数，σz是散射系数，G是入射辐射，C是线性各向异性相位函数系数，引入参数
| $ \mathit{\Gamma }=\frac{1}{3\left( \alpha +{{\sigma }_{\text{z}}} \right)-C{{\sigma }_{\text{z}}}} $ | (8) |
方程可简化为
| $ {{q}_{\text{r}}}=-\mathit{\Gamma }\cdot \nabla G, $ | (9) |
其中G的输运方程为
| $ \nabla (\mathit{\Gamma }\cdot \nabla G)-\alpha G+4\alpha \sigma {{T}^{4}}={{S}_{\text{G}}}, $ | (10) |
方程中，σ是斯忒藩-玻尔兹曼常数，SG是定义的辐射源项。因此，FLUENT所要求解的方程为
| $ -\nabla {{q}_{\text{r}}}=\alpha G-4\alpha \sigma {{T}^{4}}, $ | (11) |
进入辐射废锅的气体来自气化室，通常称为粗合成气(或粗煤气)，其主要成分为氢气、一氧化碳、二氧化碳、水蒸气等。本文以某化工厂采用的工艺气化装置为背景，出气化室进入辐射废锅的粗合成气流量是8 209 kmol×h-1，各组分浓度如表 1所示。
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表 1 辐射废锅入口气体各组分体积分数 Table 1 Volume fractions of different components of inlet syngas in the radiant syngas cooler |
模型计算的初始参数均取自工业辐射废锅运行数据，经处理后的具体参数如表 2所示。在数值模拟过程中，假设熔渣在辐射废锅入口处已完成破裂，熔渣颗粒半径在0.2~5 cm间均匀分布，通过DPM模型将熔渣颗粒作为离散相与气相进行耦合计算，计算得到辐射废锅温度分布如图 2所示。由于颗粒相在废锅内的体积分数和质量分数较小，且颗粒参数变化对辐射废锅内温度场的影响较小，因此在计算块状熔渣传热过程中忽略了熔渣加入对辐射废锅温度场的影响。
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表 2 工业规模辐射废锅操作参数 Table 2 Operating parameters of industrial radiant syngas coolers |
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图 2 辐射废锅温度场 Fig.2 Temperature field in the radiant syngas cooler |
从图中可以看出，出气化室的高温流体在与辐射废锅水冷壁进行对流和辐射换热后温度逐渐降低，轴线上温度变化如图 3所示(以辐射废锅入口为坐标原点)。
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图 3 辐射废锅轴线温度 Fig.3 Profile of axis temperature with relative position in the radiant syngas cooler |
为了考察熔渣颗粒在辐射废锅内的传热过程，对单个颗粒进行了网格划分[25-26]，并与辐射废锅内合成气流动进行了耦合计算。在辐射废锅内，熔渣相的体积分很小，为了简化计算，忽略熔渣相间的相互作用，包括聚并、碰撞及尾流影响。计算中将颗粒简化为一个球体，通过颗粒内部传热及颗粒与周围流体的换热来确定颗粒的温度分布。具体计算过程如下：
(1) 首先采用上节所述方法进行辐射废锅内流动与传热整体计算，得到辐射废锅内的温度分布；
(2) 假设熔渣颗粒只受重力和气相曳力作用，通过FLUENT计算得出辐射废锅内颗粒运动位置x、气固两相速度差△v和颗粒附近流体温度T与时间的关系。取颗粒附近100R(R为颗粒半径)空间为计算域，将气固两相流动简化为气相对于颗粒相的相对运动，即颗粒区域静止不动，周围流动以温度T、速度△v流过颗粒表面。
(3) 对上述计算域离散化，并进行流固耦合计算。周围流体的温度T和速度△v随时间变化的函数通过UDF方法加载至模型中，对熔渣传热过程进行数值模拟。
4.1 块状熔渣模型构建建立不同颗粒半径的熔渣球体模型，将其100R范围内的流体流动区域进行离散，采用Gambit软件进行网格划分。为了简化计算，选用二维轴对称网格，并对熔渣近表面处网格进行局部加密。研究过程中选取了不同半径的熔渣尺寸(0.2、0.5、0.8、1、1.5、2、3和5 cm)，图 4为熔渣网格划分示意图。
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图 4 熔渣网格示意图 Fig.4 Slag mesh diagram |
网格数量对计算精度有重要的影响，为此本文进行了网格独立性验证，图 5给出了网格数目分别为50 000、75 000、100 000、125 000和150 000等5个工况下熔渣中心和表面温度变化规律。从图中可以看出，网格数从50 000增加至150 000时，随着网格数的增加，熔渣中心和边缘的温度变化很小，可认为50 000数目的网格已经达到网格独立性要求，因此本研究模型的网格数目取50 000。
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图 5 网格独立性验证 Fig.5 Grid independence verification |
(1) 合成气
由表 1入口气体各组分浓度可得，入口气体各组分质量占比为H2：2.77%，H2O：17.83%，CO2：29.6%，CO：49.8%。经等效气相处理后的气体导热系数为0.454 W×m-1×K-1；黏度为1.72×10-5 kg×(m×s)-1；质量扩散系数为2.88×10-5 m2×s-1；散射系数为0.14 m-1。
(2) 熔渣
本文采用神府煤作为气化原料，由文献[27]查得熔渣的各项参数如下：密度为2 535 kg×m-3；热容为1 670 J×(kg×K)-1；表面辐射系数为0.83；导热系数计算公式为
| $ {{k}_{\text{s}}}=a{{\text{e}}^{bT}}, $ | (12) |
式中：a=1.74×10-1；b=1.55×10-)
将式(12)通过UDF方法加载至熔渣模型中，作为熔渣导热系数的计算方法[28, 29-30]。
4.2.2 边界条件根据辐射废锅计算结果，提取颗粒的速度和温度并通过UDF加载到块状熔渣计算模型中[31]，壁面采用无滑移壁面。
4.2.3 模拟工况由于辐射废锅内为高温高压环境，进入废锅的液态熔渣膜断裂尺度很难测量。基于文献[27]出口模型的浆体破裂模拟及工业粗渣测量数据，得出大部分熔渣半径在0.2~5 cm。由于受熔渣断裂和激冷破裂影响，熔渣半径分布并没有明显的规律，为此本文研究了上述熔渣尺寸范围内多个不同尺寸熔渣块的传热过程，各工况如表 3所示。
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表 3 模拟工况 Table 3 Simulated operating conditions |
根据文献[27]数据及实际生产结果，相对较为集中的熔渣半径约为0.8 cm，而该数据与进入辐射废锅的熔渣厚度基本相当。因此本文对以该半径为特征尺寸的熔渣进行传热分析。
4.3.1 温度分布为了考察熔渣在辐射废锅内的降温过程，模拟计算对熔渣中心s = 0 cm处和表面s = 0.8 cm处(s为研究点与熔渣中心的距离)的温度动态变化过程进行了记录，得到这两点温度随时间变化曲线，如图 6所示。
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图 6 熔渣温度随时间变化图 Fig.6 Profiles of slag temperature as a function of time |
从图 6中可以看到，半径r = 0.8 cm的熔渣在前0.5 s温度基本不发生变化，此时熔渣处于辐射废锅顶部空间。而在0.5 s之后，熔渣中心开始降温。从中心和表面的温度变化曲线可以看出，熔渣在辐射废锅入口处中心温度为1 613 K，到达辐射废锅出口时中心温度为1 612 K，在辐射废锅内温度几乎不变。而熔渣表面温度降低幅度较大，从入口时的1 613 K降低至出口时的1 443 K，温度降幅为170 K。
4.3.2 热交换分析本研究主要模拟熔渣在中心轴线下落过程中的温度和相态变化，与辐射废锅水冷壁相距较远，因此忽略了熔渣与水冷壁之间的辐射换热。通过数值模拟可以得到熔渣边缘热流密度随时间的变化规律，如图 7所示。从图中可以看出熔渣表面热流密度随时间发生变化，在t=0~0.17 s内热流密度为0；t=0.17~1.79 s内热流密度不断上升至最高值205.9 kW×m-2；t=1.79~4.15 s热流密度缓慢下降至170.1 kW×m-2。
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图 7 熔渣边缘热流密度与时间函数图 Fig.7 Profile of heat flux as a function of time at slag edge |
从文献[22]中查得神府煤的临界温度Tcv为1 480 K。由4.3.1节的温度变化结果可知半径r=0.8 cm的熔渣离开辐射废锅时在中心区域仍为液态，并没有发生凝固。而靠近表面处部分区域温度低于Tcv，因此该部分熔渣已凝固为固体。从模拟结果还可以得到熔渣出辐射废锅时的温度分布，如图 8所示。
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图 8 辐射废锅出口熔渣温度分布图 Fig.8 Temperature distribution of the slag at the outlet of the radiant syngas cooler |
由出口处熔渣温度分布可以看出，熔渣从进入辐射废锅至离开辐射废锅过程中，内部区域的温度有所降低，但并未下降到Tcv以下；而靠近边缘区域温度下降较多，已达到Tcv以下，因此在辐射废锅出口处，r=0.8 cm的熔渣已经部分凝固。
5 熔渣尺寸对传热的影响不同尺寸的熔渣传热过程存在差异，因此本文对多种不同尺寸熔渣的传热情况进行了数值模拟。在每种尺寸的熔渣中各取2个点(中心s=0 cm和表面s=r)进行分析比对
5.1 小尺寸熔渣当熔渣半径r=0.2 cm时，熔渣中心和表面的温度随时间变化如图 9所示。
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图 9 r = 0.2 cm熔渣温度变化图 Fig.9 Profiles of slag temperature as a function of time at r = 0.2 cm |
从图中可以看出，熔渣半径r=0.2 cm时，在出口处熔渣中心温度下降至1 380 K，表面温度下降至1 350 K，均低于Tcv=1 480 K。因此r=0.2 cm的熔渣在辐射废锅出口处已经全部凝固为固态，出口熔渣温度分布如图 10所示。
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图 10 r = 0.2 cm出口熔渣温度分布图 Fig.10 Temperature distribution of the slag at the outlet when r = 0.2 cm |
当熔渣半径r=3 cm时，熔渣中心跟表面的温度随时间变化如图 11所示。
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图 11 r = 3 cm熔渣温度变化图 Fig.11 Profiles of slag temperature as a function of time at r = 3 cm |
从图中可以看出，熔渣半径r=3 cm时，在出口处熔渣中心温度几乎不变，为1 612 K。熔渣表面温度则从入口时的1 612 K下降至出口时的1 486 K。因此离开辐射废锅时，熔渣各个部分的温度均大于Tcv，r=3 cm的熔渣在出口处仍为液态，并没有发生凝固，出口熔渣温度分布如图 12所示。
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图 12 r = 3 cm出口熔渣温度分布图 Fig.12 Temperature distribution of the slag at the outlet when r = 3 cm |
从上述分析可看出尺寸介于标准尺寸和大尺寸之间(r=0.8~3 cm)的熔渣中心温度从进入辐射废锅至离开辐射废锅恒为1 612 K，而小尺寸(r=0.2 cm)的熔渣在辐射废锅内下落过程中，中心温度下降至1 380 K。因此可以得出结论：尺寸越小的熔渣在辐射废锅内温度下降越快，且可能出现部分凝固甚至全部凝固的现象，而大尺寸的熔渣温度几乎不发生变化，出辐射废锅时仍为液态。
为了深入研究熔渣传热与半径的关系，本文对表 3中不同半径的熔渣模型进行模拟计算，得到辐射废锅出口处熔渣温度与熔渣半径的关系图，如图 13所示。
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图 13 熔渣尺寸与出口处熔渣温度关系图 Fig.13 Profiles of temperature as a function of slag radius at the outlet |
从图 13中可以看出，当熔渣半径小于0.4 cm时，熔渣离开辐射废锅时中心温度下降到Tcv以下，即熔渣出口时全部凝固；当半径大于3 cm时，熔渣离开辐射废锅时表面温度无法下降到Tcv以下，即熔渣没有发生凝固现象；当半径在0.4~3 cm时，熔渣中心温度在Tcv以上，而熔渣表面温度在Tcv以下，即熔渣发生部分凝固，且半径越大，辐射废锅出口处熔渣温度越高，凝固量越少。
6 结论本文基于FLUENT软件，选用Realizable k-ε湍流模型和P-1辐射模型对废锅内的气固两相流动与传热进行了耦合计算，得到辐射废锅温度场；并在此基础上开展了辐射废锅内熔渣传热过程的动态分析，考察熔渣与流体间的传热特性及熔渣半径大小对其影响，通过研究得出以下结论：
(1) 特征尺寸(r = 0.8 cm)的熔渣在辐射废锅下落过程中，前0.5 s温度几乎不变，之后熔渣表面温度开始下降；熔渣表面热流密度先迅速升高后缓慢下降。
(2) 半径小于0.4 cm的熔渣离开辐射废锅时全部凝固；半径大于3 cm的熔渣在辐射废锅出口处没有发生凝固现象，仍为液态；半径在0.4~3 cm的熔渣发生部分凝固，且半径越大，辐射废锅出口处熔渣温度越高，凝固量越少。
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