1 前言

大气污染物PM2.5来源分析表明，过程工业尾气排放是重要来源之一^[1]。工业尾气除尘一直是化学工程研究的重点之一。传统的重力沉降及离心除尘技术利用惯性作用较易脱除粒径大于2.5 μm的颗粒，过滤利用布朗扩散作用较易脱除小于0.1 μm颗粒；而粒径在0.1~2.5 μm的颗粒因惯性作用与布朗作用均较弱而难于脱除^[2-4]，尤以亚微米颗粒(< 1.0 μm)最难脱除^[5-6]，气溶胶领域对0.1~1.0 μm颗粒物在气流中的行为及其影响机制也特别关注^[7]。

静电除尘是强化脱除亚微米颗粒的技术手段之一，但除投资及运行成本高而外，还存在亚微米颗粒荷电性质差的困难^[8]。一般认为湿法除尘技术适用于亚微米颗粒^[9]，传统湿法除尘技术通过喷雾或文丘里管使液体分散于气相，依靠液滴/膜与颗粒物随机碰撞而脱除，然而含尘10~1 000 mg·m^-3 (体积分率不到1 cm³·m^-3)尾气中的亚微米颗粒随机撞到液滴/膜表面的几率并不大。一种新的强化湿法除尘技术，利用气(热)液(冷)两相流体系存在温度分布与水蒸气浓度分布的性质，建立气液界面处颗粒趋向液面运动机制，给随机运动的亚微米颗粒施加定向力，将显著提高颗粒脱除率^{[6, 10]}。颗粒在气流温度场和浓度场中所受的这种力，称为热泳力和扩散泳力^[11]，是由温度梯度引起的对流传热和浓度梯度引起的对流传质过程中气体分子运动裹挟拖曳颗粒所产生，因此热泳力正比于气流温度梯度、扩散泳力正比于传质输运组分浓度梯度。传热传质同时发生的场合这两种力均存在，不过实验研究证明，在传质组分发生冷凝或凝结的场合，扩散泳力(比热泳力大1个数量级)是主导因素^[12]。在特设的测试装置中，25 ℃水蒸气饱和的气溶胶流体层流通过同温度的NaCl或MgCl₂盐水溶液池上方时，检测到0.065~0.5 μm的颗粒在水蒸气浓度梯度推动下向液面扩散泳速度在0.5 mm·s^-1量级^[12]。该速度看似很小，却正好在湿法除尘气液两相流界面毫米量级(~0.7 mm)气流边界层内温度/浓度梯度对亚微米颗粒的作用尺度范围^[13]，如果颗粒在边界层内停留时间大于/等于其扩散运动到达液面所需的时间，该颗粒即会被液面捕获。由此可见，利用颗粒热泳/扩散泳强化湿法除尘过程的机理表达及过程设计，均需建立在气流边界层(速度、温度、浓度)分布信息基础上。迄今关于气溶胶颗粒热泳/扩散泳研究的文献虽然较多，但主要是对其基本物理特征的研究，或者是针对大气现象与工业过程的应用研究^[14-16]，而针对湿法除尘气液两相流体系的热泳/扩散泳模型研究较少，这不仅因为气溶胶颗粒运动问题的复杂性，更因为热泳/扩散泳现象主要发生在传热传质边界层、尤其是湍流边界层内，使建模与求解的难度甚至超过了热泳/扩散泳问题本身。尽管如此，面对过程工业含温含湿含尘尾气净化新技术开发之迫切需要，加之功能不断提升的多相流CFD计算软件，在机理模型与数值模拟相结合的基础上为过程开发设计建立一个理论分析工具是必要且可行的，这是本文研究的初衷。

本文为突出问题的物理本质与过程特征同时简化次要因素，选择工业上应用较多的波纹板折流除雾器并辅以板面上竖直降膜，建立空气-水蒸气两组分水平二维流场中湿度梯度推动下气溶胶颗粒扩散泳机理模型，基于CFD软件开发了数值模拟方法，并以气流速度和湿度为主要变量进行了对比实验验证，证实了模型及数值模拟结果的合理性并获得了横掠直立波纹板降膜除雾器亚微米颗粒的捕集规律。

2 数学物理模型

含湿含尘尾气横掠直立波纹板降膜除尘模型如图 1所示。液相通过狭缝沿竖直壁面降膜，形成稳定均匀液膜；气相在波纹通道内水平流动，气液直接接触传热传质，气体中的水蒸气会在低温的降膜表面冷凝并被液膜带走；在本研究工况下，气相中水蒸气浓度达不到颗粒冷凝长大所需的临界过饱和度^[17-18]，故水蒸气不会向颗粒表面冷凝，也不考虑颗粒凝结长大。颗粒物作为离散项混合在气相中，在惯性力、布朗扩散力、曳力、热泳力和扩散泳力等共同作用下运动，假设颗粒碰到液面即被捕获。降膜表面不干扰气相流动，竖直方向温差很小不产生自然对流，因此流场简化为水平二维模型。

采用欧拉方法求解气相流动，拉格朗日方法追踪颗粒运动。数学模型中涉及的连续性方程、动量输运方程、能量输运方程如下^[19]：

$\frac{{\partial \rho }}{{\partial t}} + \nabla \cdot (\rho \overrightarrow u ) = 0$

(1)

$ \frac{\partial}{\partial t}(\rho \vec{u})+\nabla \cdot(\rho \vec{u} \vec{u})=-\nabla p+\nabla \cdot(\vec{\tau})+\rho \vec{g}+\vec{F} $

(2)

$\frac{\partial }{{\partial t}}\left( {\rho E} \right) + \nabla \cdot \left( {\overrightarrow u \left( {\rho E + p} \right)} \right) = \nabla \cdot \left( {{\lambda _{{\rm{eff}}}}\nabla T - \sum\limits_{\rm{j}} {{h_{\rm{j}}}{{\overrightarrow J }_{\rm{j}}} + \left( {{{\overrightarrow \tau }_{{\rm{eff}}}} \cdot \overrightarrow u } \right)} } \right)$

(3)

式中$\rho \overrightarrow g $代表重力，在水平流场中不做考虑，$ {\overset{\lower0.5em\hbox{$\smash{\scriptscriptstyle\rightharpoonup}$}} {F}}$表示体积力(与离散项的相互作用，本文中即为扩散泳力)，$ {\overset{\lower0.5em\hbox{$\smash{\scriptscriptstyle\rightharpoonup}$}} {\tau }}$表示应力张量；λ_eff为有效热导率，${\overrightarrow J _{\rm{j}}}$为组分j的扩散通量，式(3)的右侧依次表示热传导、组分扩散、黏性耗散引起的能量传递。

湍流模型采用RNG k-ε 模型^[20]，u_i 是沿平行于壁面和垂直于壁面(i = 1，2)方向的速度分量，湍动能k和湍动能耗散率ε方程如下：

$\frac{\partial }{{\partial t}}\left( {\rho k} \right) + \frac{\partial }{{\partial {X_i}}}\left( {\rho {u_i}k} \right) = \frac{\partial }{{\partial {X_i}}}\left( {{\alpha _{\rm{k}}}{\mu _{{\rm{eff}}}}\frac{{\partial k}}{{\partial {X_i}}}} \right) + {G_{\rm{k}}} - \rho \varepsilon $

(4)

$\frac{\partial }{{\partial t}}\left( {\rho \varepsilon } \right) + \frac{\partial }{{\partial {X_i}}}\left( {\rho {u_i}\varepsilon } \right) = \frac{\partial }{{\partial {X_i}}}\left( {{\alpha _{\rm{k}}}{\mu _{{\rm{eff}}}}\frac{{\partial \varepsilon }}{{\partial {X_i}}}} \right) + {C_{{\rm{1 \mathsf{ ε} }}}}\frac{\varepsilon }{k}\left( {{G_{\rm{k}}}} \right) - {C_{{\rm{2 \mathsf{ ε} }}}}\rho \frac{{{\varepsilon ^2}}}{k} - {R_{\rm{ \mathsf{ ε} }}}$

(5)

式中G_k表示由于平均速度梯度产生的湍动能，α_k和α_ε分别表示k和ε的逆效应普朗特数，由Fluent手册查得常数：C_1ε = 1.42，C_2ε = 1.68。

水蒸气扩散通过组分输运模型进行计算，方程如下：

$\frac{\partial }{{\partial t}}\left( {\rho {Y_{\rm{j}}}} \right) + \nabla \cdot \left( {\rho \overrightarrow u {Y_{\rm{j}}}} \right) = - \nabla \cdot {\overrightarrow J _{\rm{j}}}$

(6)

Y_j为组分质量分数。

颗粒运动方程：

$\frac{{{\rm{d}}{u_{\rm{p}}}}}{{{\rm{d}}t}} = {f_{\rm{d}}}\left( {\overrightarrow u - {{\overrightarrow u }_{\rm{p}}}} \right) + \overrightarrow f $

(7)

式中$f_{\mathrm{d}}\left(\vec{u}-\vec{u}_{\mathrm{p}}\right) $是单位质量颗粒受到的滑移曳力，滑移系数f_d：

${f_{\rm{d}}}{\rm{ = }}\frac{{18\mu }}{{{\rho _{\rm{p}}}d_{\rm{p}}^2}}\frac{{{C_{\rm{D}}}R{e_{\rm{p}}}}}{{24}}$

(8)

式中C_D为颗粒雷诺数Re_p < 2条件下的曳力系数，Re_p定义如下：

$R{e_{\rm{p}}}{\rm{ = }}\frac{{\rho {d_{\rm{p}}}|\overrightarrow u - {{\overrightarrow u }_{\rm{p}}}|}}{\mu }$

(9)

式(7)中${\overset{\lower0.5em\hbox{$\smash{\scriptscriptstyle\rightharpoonup}$}} {f}} $表示单位质量颗粒受到的附加力，此处即为扩散泳力F_DP，Brock等^[21]在理论分析基础上给出了一个公认较为准确的扩散泳力F_DP表达式：

${F_{{\rm{DP}}}} = - 3\pi \mu {d_{\rm{p}}}{D_{\rm{v}}}\left( {\frac{1}{{{x_{\rm{a}}}}} + \sigma } \right)\nabla {x_{\rm{v}}}$

(10)

式中x_a和x_v分别为空气、水蒸气摩尔分率(x_a+x_v = 1)，D_v为水蒸气扩散系数，σ为扩散滑移系数(对于水蒸气和空气可取-0.26)。对应的扩散泳速度可由下式计算^[23]：

${V_{\rm{D}}} = - \frac{{m_{\rm{v}}^{1/2}}}{{{x_{\rm{v}}}m_{\rm{v}}^{1/2} + {x_{\rm{a}}}m_{\rm{a}}^{1/2}}}\frac{{{D_{\rm{v}}}}}{{{p_{\rm{a}}}}}\nabla {p_{\rm{v}}}$

(11)

其中m_a为空气相对分子质量，m_v为水蒸气相对分子质量，p_v为水蒸气分压，p_a为空气分压。

气体入口设为常速，出口压力设为大气压，波型壁面设为恒温壁面，液膜表面水蒸气质量分数为壁温对应的饱和水蒸气质量分数。

采用ANSYS ICEM软件对物理模型进行结构化网格划分，对近壁面处进行网格加密处理，并进行网格无关性验证，当网格数在1.1×10⁶以上时，气体出口温度分布及水蒸气浓度分布不再随网格数增加而明显变化，达到网格无关性检验的要求，模型网格划分满足计算要求。通过商用软件Fluent进行数值模拟，选择瞬态计算方式，通过验证时间步长无关性得到合适的时间步长10^-4 s。扩散泳力模型通过UDF (user defined functions)嵌入Fluent解算。

3 实验验证

整个装置分为实验系统和检测系统，实验系统由水路和气路构成，水路包括恒温水箱、离心泵、转子流量计、波纹板降膜除尘室，气路由风机、加湿器、粉尘发生器和波纹板降膜除尘室组成，实验流程图如图 3所示。除尘室结构采用10列波纹通道，每列12个波纹单元，除尘室内波纹板高度300 mm。循环水流量保持恒定，经转子流量计后被送入除尘室顶端，待液位稳定后在重力作用下通过分布板形成规整排布的液膜，与含尘气体接触。

实验过程中，通过控制风机流量调节气速，气速0.77~1.48 m·s^-1，对应Re为895~1714。在该气速范围内，通过波纹降膜通道的气相总压降为6~18.5 Pa (由Magnehelic 2000差压表测得)。入口气体温度为313 K，相对湿度$ \varphi $范围0.32~0.97 (湿含量H_b为0.015 7 ~0.051 kg·kg^-1干空气)。降膜水温维持在293 K，液膜表面饱和湿含量H_s为0.015 7 kg·kg^-1干空气，即气相主体湿含量H_b与液膜表面饱和湿含量H_s之差ΔH为0~0.035 3 kg·kg^-1干空气。

实验所用粉尘为Al₂O₃，采用Palas RBG 2000粉尘发生器产生稳定浓度的气溶胶。由Palas welas Digital 2000粉尘粒径检测仪测量浓度和粒径分布，颗粒粒径分布如图 3所示。由图可知，实验所用颗粒粒径分布较窄，中位粒径d₅₀为0.46 μm。实验在20 ℃室温下进行，气相总流量为风机流量与粉尘发生器供气流量之和。

从风机出来的洁净空气经皮托管流量计计量后与来自粉尘发生器的高浓度含尘气体按一定比例混合得到实验所需浓度的气溶胶流体，横掠波纹板降膜除尘室，接触液膜的气溶胶颗粒被捕捉。出口的混合气按规则稀释后采用Palas welas Digital 2000粉尘浓度检测仪对颗粒分级浓度进行检测^[22]，采样时遵循等速采样原则。

颗粒捕集率通过颗粒数目浓度来表征：

$\eta = \frac{{{c_{{\rm{in}}}} - {c_{{\rm{out}}}}}}{{{c_{{\rm{in}}}}}}$

(12)

颗粒捕集量ΔN则为：

$\Delta N = {N_{{\rm{in}}}} - {N_{{\rm{out}}}} = {c_{{\rm{in}}}} \cdot u \cdot A - {c_{{\rm{out}}}} \cdot u \cdot A$

(13)

其中c_in表示气体入口处颗粒分级数目浓度，c_out表示出口颗粒分级数目浓度，A为气体迎流面积。

图 4为液膜温度293 K，入口气流温度313 K，不同工况下亚微米颗粒捕集率实验值与模拟值对比。图中数据点为实验点，曲线为模拟结果，后文均如此。由于实验使用样本粒径在0.1~0.2 μm颗粒较少，统计误差大，在此粒径范围内实验值和模拟值相差较大；当颗粒粒径在0.2 μm以上时，模型模拟值与实验数据点的偏差在±15%以内，对亚微米颗粒捕集率研究而言，可以认为吻合良好，也可以认为基于流场参数的扩散泳力模型可以较好的预测湿度场内亚微米颗粒捕集规律。

4 模拟结果与讨论

如前述本文主要关注湿度场中扩散泳力对波纹通道捕集亚微米颗粒的影响，基于数值模拟和实验检测对比分析，探讨了颗粒粒径、气流雷诺数及湿含量对亚微米颗粒捕集率的影响。

4.1 湿含量对捕集率影响

在气流雷诺数Re = 1367，液膜温度为293 K，入口气流温度313 K，不同粒径条件下的亚微米颗粒捕集率随入口气流相对湿度$ \varphi $变化的模拟结果如图 5所示。由图可得，模拟结果与实验值较为吻合，增大入口气流$ \varphi $，不同粒径颗粒的捕集率均会增加，且增幅接近；不同粒径的颗粒在同一湿度场条件下捕集率十分接近，即颗粒捕集率随颗粒粒径增大变化较小，与图 4的实验结果一致。可见亚微米颗粒捕集率对于粒径变化不敏感，这与文献[23]描述相符。在亚微米粒径范围内，扩散泳对颗粒捕集起主导作用，文献[24]也提到亚微米颗粒扩散泳速度与粒径无关。

根据粒径对亚微米颗粒捕集率影响不大的事实，以粒径0.5 μm的颗粒为代表研究Re及$ \varphi $对亚微米颗粒捕集的影响。在液膜温度为293 K，入口气流温度313 K，不同雷诺数条件下，入口气流$ \varphi $对0.5 μm颗粒捕集率影响规律模拟结果如图 6所示。由图可知，入口气流$ \varphi $增大，亚微米颗粒捕集率增大的规律明显；当入口处$ \varphi $由0.32增大到0.97时，颗粒捕集率平均提高16.5%，最高可提高21.7%。

入口气流$ \varphi $为由0.32逐渐增大时，湿度场ΔH 增大，颗粒受到的扩散泳力作用开始增强。图 7为气流Re为895时，第1个波纹单元在不同入口$ \varphi $条件下的水蒸气浓度梯度(∇w)云图。从图 7可以看出，水蒸气浓度梯度较大的区域主要存在于波纹壁面附近，入口气流$ \varphi $增大时，水蒸气浓度梯度明显增大。水蒸气浓度梯度增大会使得扩散泳力增加，从而颗粒向液膜表面移动的速度增加，颗粒捕集率提高。

4.2 雷诺数对捕集率和捕集量的影响

在液膜温度为293 K，入口气流温度313 K，不同$ \varphi $值条件下，气体Re对0.5 μm颗粒捕集率的影响规律模拟结果如图 8中曲线所示。由图可知，在不同工况下颗粒捕集率随气体雷诺数增大均有略微减小趋势，这与文献[25-26]中得到的结果相符。

不应混淆的是，与上述相同的对比工况条件下，颗粒捕集量随Re增大几乎成正比增加，如图 8中虚线所示，例如入口气流$ \varphi $ = 0.97时，Re由895增大到1 714时，颗粒捕集量提高了75.7%，显示该范围内波形折流通道降膜除尘能力随气流速度上升而增加的性能，不过除尘净化度有所下降。

从图 9可见，随着Re增大，近壁面水蒸气浓度梯度增大，这使得颗粒受到的扩散泳力增大，增强了颗粒捕集。在入口颗粒浓度一定情况下，当气流Re增大时，进入流场的颗粒数成比例增加，两方面因素均使颗粒捕集量提高。由此可见增大Re可以显著提高颗粒捕集量、强化设备负荷能力。要应对尾气除尘净化度随之略有下降，横掠直立波纹板降膜除尘应该采用分段过程：前段以强化除尘负荷为主，宜采用高的Re；后段以提高除尘净化度为主，宜采用较低的Re、即扩大迎流面积。

5 结论

采用数值模拟与实验对比相结合的方法对含湿气体中亚微米颗粒扩散泳捕集过程进行了模型研究，分析了扩散泳力作用下亚微米颗粒捕集规律，主要结论如下：

(1) 建立了空气-水蒸气两组分水平二维流场中扩散泳作用下亚微米颗粒捕集模型和数值模拟方法，并通过40 ℃含湿含尘气体横掠直立波纹板20 ℃降膜除尘实验验证了模型的准确性。

(2) 模拟研究了不同亚微米颗粒粒径d_p和气流雷诺数Re、初始湿度$ \varphi $对颗粒捕集率的影响。结果显示：扩散泳增强捕集率对亚微米颗粒粒径变化不敏感，$ \varphi $增大对不同粒径的颗粒捕集率均有相同程度的提升；在Re数895~1 714，颗粒捕集量随Re增大近似成正比增加，但捕集率随之有降低趋势；$ \varphi $变化的影响显著，当$ \varphi $由0.32增大到0.97时，亚微米颗粒捕集率平均提高16.5%，低Re时增幅更大，可达21.7%。

(3) 研究表明，气液温差20 ℃的尾气横掠直立波纹板降膜除尘效果显著提升，根据随Re数增加捕集量上升而捕集率下降的变化趋势，工业应用可采取分段过程：前段采用高的Re以强化除尘负荷，后段采用较低的Re以提高除尘净化度。