高校化学工程学报    2019, Vol. 33 Issue (3): 579-586  DOI: 10.3969/j.issn.1003-9015.2019.03.010
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引用本文 

高用祥, 洪都, 成有为, 王丽军, 李希. 喷射环流反应器的放大效应[J]. 高校化学工程学报, 2019, 33(3): 579-586. DOI: 10.3969/j.issn.1003-9015.2019.03.010.
GAO Yong-xiang, HONG Du, CHENG You-wei, WANG Li-jun, LI Xi. Study on scale-up effects of jet-loop reactors[J]. Journal of Chemical Engineering of Chinese Universities, 2019, 33(3): 579-586. DOI: 10.3969/j.issn.1003-9015.2019.03.010.

基金项目

国家自然科学基金(U1361112)。

通讯联系人

成有为, E-mail:ywcheng@zju.edu.cn

作者简介

高用祥(1990-), 男, 福建福州人, 浙江大学博士生。

文章历史

收稿日期:2018-11-16;
修订日期:2019-01-06。
喷射环流反应器的放大效应
高用祥 1,2, 洪都 1,2, 成有为 1,2, 王丽军 1,2, 李希 1     
1. 浙江大学 化学工程与生物工程学院,浙江 杭州 310027;
2. 浙江大学衢州研究院,浙江 衢州 324000
摘要:实验测量了两种塔径(ϕ200和ϕ500 mm)和两种操作模式(气体单独喷射和气液同轴喷射)下喷射环流反应器内的全塔平均气含率、局部气含率及轴向液速径向分布、循环液速,归纳出全塔平均气含率的关联式。实验发现,喷射环流反应器具有十分显著的放大效应。小塔(ϕ200)与大塔(ϕ500)中的全塔平均气含率存在很大差异:小塔的全塔平均气含率~气速关系曲线比大塔陡峭,低气速下小塔气含率低于大塔、较高气速下高于大塔。根据漂移通量法分析得到小塔中流型转变点在表观气速0.1 m·s-1左右,在实验气速范围内只存在拟均匀鼓泡流;大塔中流型转变点在表观气速0.04 m·s-1左右,随气速增大从拟均匀鼓泡流转变为湍动鼓泡流。喷射环流反应器比气升式环流反应器、一般鼓泡塔全塔平均气含率略低,但循环液速更大,适用于强化固体悬浮与混合的气液固三相反应过程。
关键词鼓泡塔    喷射环流反应器    放大效应    气含率    循环液速    
Study on scale-up effects of jet-loop reactors
GAO Yong-xiang 1,2, HONG Du 1,2, CHENG You-wei 1,2, WANG Li-jun 1,2, LI Xi 1     
1. College of Chemical and Biological Engineering, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China;
2. Institute of Zhejiang University-Quzhou, Quzhou 324000, China
Abstract: Effects of column diameter (ϕ200 and ϕ500 mm) and operating mode (gas jet and gas-liquid co-injection) on flow dynamics including overall gas holdup, radial distributions of local gas holdup, axial liquid velocity and liquid circulation velocity were experimentally studied in a gas-liquid jet-loop reactor (JLR). A modified drift-flux model was developed to predict the overall gas holdup at various superficial gas velocities. The results show that the scale-up effect in the JLR is significant. The overall gas holdups in the small column (ϕ200 mm) and large column (ϕ500 mm) are different. The curve of "overall gas holdup - gas velocity" in the small column is steeper than that in the large column, which indicates that the overall gas holdup in the small column at low superficial gas velocities is smaller than that in the large column, while the opposite is true at high gas velocities. According to the drift-flux method, the flow regime transition point in the small column is at superficial gas velocity of 0.1 m·s-1, which means that a pseudo-homogeneous flow regime prevails under the present superficial gas velocity range. However, this value is 0.04 m·s-1 in the large column, and the flow regime is transferred from the pseudo-homogeneous flow to turbulent flow with the increase of gas velocity. Comparing to airlift reactors and bubble columns, JLRs have slightly lower overall gas holdup, while its liquid circulation velocity is distinctly higher, which indicates that JLR is more suitable for gas-liquid-solid three phase reactions for intensification of solid suspension and mixture.
Key words: bubble column    jet-loop reactor    scale-up effect    gas holdup    liquid circulation velocity    
1 前言

喷射环流反应器(JLR)属于一种新型的气液及气液固接触装置,其特点是气液两相均通过喷射方式进料、利用内置的导流筒强化反应器内部的液体循环和固体悬浮。因其构型简单、固体悬浮作用强,以及具有良好的混合、传递速率[1],被广泛应用于重油加氢裂化、多相催化、生物发酵和废水处理等领域[2]。随着反应器的日益大型化和过程的强化,需要对这类反应器的特性,特别是多相流流体力学(如流型、气含率和液速等)进行更深入的研究与认识[3],而目前JLR的研究多考虑小塔径(D < 0.2m)的流体力学行为[4-9],仅PIRONTI等[10]在塔径0.3 m、塔高3 m的JLR中探讨了导流筒位置对全塔平均气含率和循环液速的影响,但没有讨论塔径的影响和相关的放大效应。在气液鼓泡塔研究领域,多数作者通过常压和加压下的冷模实验研究发现在塔径大于0.15 m时气含率与无量纲液速分布不再发生变化,因此0.15 m被称为临界塔径[11]。许多冷模实验都在0.15~0.2 m的小装置下进行,大于该塔径后一些作者也观察到一些与放大效应有关的现象。RUZICKA等[12]实验发现大于临界塔径时,虽然全塔平均气含率不再变化,但流型与其他流动参数的变化不可忽视。BESAGNI等[13]提出0.15 m的放大准则只适用于液体间歇操作和大孔径分布板条件。一般认为,当低于临界塔径时,气含率随塔径增大而降低[11, 12, 14],但仍有一部分研究者得到相反的结果[15]。KRISHNA等[16]将气含率随塔径增大而降低的原因归结为大气泡的影响,认为小气泡相体积分数与塔径无关。KRISHNA等[17]发现中心液速随塔径增大而增大,并将之归结为“壁效应”弱化的结果。FORRET等[18]测量了三种塔径鼓泡塔(0.1、0.4和1 m)中的轴向液速后也得到了同样的结果。KOIDE等[19]测量了4种塔径气升式环流反应器(0.1、0.14、0.218和0.3 m)中的全塔平均气含率,发现保持Dr /D不变时,改变塔径对气含率没有影响。VESVIKAR等[20]利用计算流体力学(CFD)手段分析了气升式环流反应器中塔径对液速的影响,发现大塔径(0.44 m)的液速是小塔径(0.15 m)的2~3倍。但是,无论是大塔径还是小塔径,以鼓泡塔中心液速为基准的无量纲速度分布却具有同样的抛物型分布形状[18]。从文献结果来看,多数人接受鼓泡塔0.15 m临界塔径的概念,少数作者对此还有异议;有关放大效应的讨论大部分针对鼓泡塔,少部分涉及气升式环流反应器,目前尚未见到有关喷射型环流反应器放大效应的研究报道。

有鉴于此,本文将在两套JLR装置(ϕ200、ϕ500 mm)中系统地测量全塔平均气含率、局部气含率和轴向液速径向分布等参数;通过对比不同塔径的流体力学参数分析喷射型环流反应器的放大规律。

2 实验

冷模实验在两套由有机玻璃制成的装置中进行,塔体尺寸分别为ϕ 200 mm (内径(I.D.)186) ×2 500 mm和ϕ 500 mm (I.D. 476)×4 800 mm,装置结构如图 1所示。每套装置由下而上均包含四个部分:锥形底(锥顶角60°,以利于固体悬浮)、上升区、下降区和气液分离区。底部均设置一材质为不锈钢的同轴喷嘴,其中中心喷嘴为水通道,外围喷嘴为空气通道。ϕ 200 mm和ϕ 500 mm JLR的导流筒尺寸分别为ϕ 110 mm (I.D. 100)×1 400 mm和ϕ 280 mm (I.D. 260)×2 800 mm,导流筒底部与锥形底顶部持平,并以此为基线计算测量高度。气液进料空速根据悬浮床渣油加氢工况来确定。实验采用空气连续进料,表观气速范围取0.015~0.12 m·s-1 (以反应器截面积计,表观液速计算与此相同);液体进料方式分为两种:气体单独喷射(此时表观液速为0)和气液同轴喷射(此时表观液速为0.01 m·s-1)。同一操作条件下两种结构喷嘴的气液出口流速一致。实验在常温常压下进行。对ϕ 200塔,沿床层轴向选取四个高度进行测量,其中导流筒区的测量高度H分别为0.2、0.65和1.15 m,两相分离区的测量高度H=1.65 m。对ϕ500塔,沿床层轴向选取五个高度进行测量,其中导流筒区的测量高度H分别为0.75、1.25、1.75和2.25 m,两相分离区的测量高度H=3.25 m。每个测量高度沿径向选取10个测量点测气含率与轴向液速。

图 1 JLR结构图 Fig.1 Schematic diagram of JLR geometry

采用自制的单探头电导探针和Pavlov管分别测量局部气含率和轴向液速[9],其测量的平均相对误差分别约为10%和4%。全塔平均气含率$\overline {{\varepsilon _{\rm{g}}}} $采用床层塌落法测定[8],计算方法如下:

$\overline {{\varepsilon _{\rm{g}}}} = \frac{{{H_{\rm{d}}} - {H_{\rm{s}}}}}{{{H_{\rm{d}}}}}$ (1)

式中,Hd为动态液位高度,单位m,指的是实验操作稳定后液位上的浮标的轴向高度;Hs为气体、液体进料阀门同时关闭后的清液高度(静液位),单位m。实验过程中由于动态液位波动造成的平均相对测量误差约为5%。

循环液速ucir由HEIJNEN等[15]的定义得到:

${u_{{\rm{cir}}}} = \frac{{{u_{l, {\rm{r}}}}{A_{\rm{r}}} + {u_{l, {\rm{d}}}}{A_{\rm{d}}}}}{{{A_{\rm{r}}} + {A_{\rm{d}}}}}$ (2)

式中,ul, rul, d分别表示上升区和下降区的轴向液速;ArAd分别表示上升区和下降区的截面积。

3 结果与讨论 3.1 全塔平均气含率的放大效应

图 2为气体单独喷射和气液同轴喷射两种操作模式下,两种塔径(ϕ200和ϕ500)的JLR全塔平均气含率$\overline {{\varepsilon _{\rm{g}}}} $随表观气速Ug的变化规律。可以发现,小塔(ϕ200)与大塔(ϕ500)中$\overline {{\varepsilon _{\rm{g}}}} $~Ug曲线形状呈现出显著的差别:小塔的$\overline {{\varepsilon _{\rm{g}}}} $~Ug曲线比大塔更为陡峭,即小塔中全塔平均气含率随气速增长更快。在低气速下小塔的全塔平均气含率显著低于大塔;而在较高气速下小塔的全塔平均气含率高于大塔,这在气液同轴喷射条件下更为明显(图 2(b))。两个不同塔径的实验装置中,全塔平均气含率的大小与分布形状差别明显,这在以往有关鼓泡塔的研究中还未曾见诸报道。以往大量的研究均表明,当鼓泡塔塔径大于0.15 m时,全塔平均气含率~气速曲线就不再随塔径变化,而对于本文所研究的喷射型环流反应器,这一结果不再成立。本文的实验曾经重复过多次仍呈现这种显著的放大效应,其原因比较复杂,目前还很难从机理上清楚地解释。根据大小塔中流型的不同可以部分解释其原因。

图 2 塔径对全塔平均气含率的影响 Fig.2 Effects of column diameter on overall gas holdup

喷射环流反应器的流型比较复杂,喷嘴附近与远离喷嘴的区域流动型态完全不同,判断塔内的整体流型需要采用定量的而不是直观的方法。根据全塔平均气含率~气速曲线的形状,可以采用WALLIS等[21]提出的漂移通量法分析大小塔中的流型转变点,从而判断其流型。具体做法可参考BESAGNI等[22],此处不再细述。图 3给出了根据全塔平均气含率曲线得到的漂移通量J与全塔平均气含率$\overline {{\varepsilon _{\rm{g}}}} $的关系。由图中可以发现,低气速与高气速下J$\overline {{\varepsilon _{\rm{g}}}} $的关系曲线具有显著不同的形状,应当分段来表示,两段曲线的交点就是所谓的流型转变点。由交点处的全塔平均气含率可以计算出,对于两种操作模式,ϕ200塔的流型转变点均在Ug = 0.1 m·s-1左右,而ϕ 500塔的流型转变点均在Ug=0.04 m·s-1左右,显然流型转变点随塔径增大提前了,这个规律与一般鼓泡塔结果一致[12]。原因是当塔径增加到一定程度时,壁效应可忽略,液相大尺度循环加剧,从而增加了气泡聚并-破碎效率,导致流型更早地进入湍动鼓泡区。据此可以判断,在本文的实验气速范围内,ϕ 200塔(小塔)中只存在一种流型,即拟均匀鼓泡流(pseudo-homogeneous regime);ϕ 500塔(大塔)中存在两种流型,低气速下的拟均匀鼓泡流和高气速下的湍动鼓泡流,其转变点Ug=0.04 m·s-1与一般的鼓泡塔一致,高于该气速时气体主要以大气泡形式通过床层,而小气泡含率保持不变,使得湍动鼓泡状态下的全塔平均气含率随气速的增长趋于平缓。

图 3 不同塔径中的流型转变点(气体单独喷射) Fig.3 Effects of column diameter on the transition points of flow regimes (gas jet)

JLR与一般鼓泡塔相比主要有两点不同:喷嘴与导流筒。为了进一步探究导致JLR放大效应的主要原因,本文还分别考察了喷嘴数目和导流筒对气含率的影响。方法是在大塔中(ϕ 500),将喷嘴从一个增加到6个,同时保持喷射气速、液速与单个喷嘴时一致;以及移除导流筒(如图 4中BC所示,此时使用单个喷嘴),测定不同气速下的全塔平均气含率,其结果示于图 4。由图可见,在ϕ 500塔中增加喷嘴个数和移除导流筒虽然可以增加全塔平均气含率,但其增幅程度不大,且其曲线形状变化不大,仍与ϕ 200塔的全塔平均气含率曲线存在很大差异,说明JLR结构的变化(喷嘴数目和导流筒的存在)不是产生放大效应的主要因素,塔径的不同才是其根本原因。图 4还表明,喷嘴数目的增加将显著增大气含率,可据此强化气液传质过程。

图 4 喷嘴数目和导流筒对全塔平均气含率的影响(ϕ 500,Ug=0.085 m·s-1) Fig.4 Effects of nozzle number and draft tube on overall gas holdup (ϕ 500, Ug=0.085 m·s-1)
3.2 JLR全塔平均气含率计算关联式

WILKINSON等[11]和BESAGNI等[22]给出的鼓泡塔塔径的放大准则为D > 0.15 m;而CHISTI等[23]认为在气升式环流反应器中,临界塔径为0.14 m。显然,这些放大准则均不适用于JLR。DECKWER[24]指出当气泡直径与塔径之比db/D≤0.05时,塔径对全塔平均气含率没有影响;KRISHNA等[17]采用db/D≤0.125的判据。考虑到JLR中流体有效流通截面积较鼓泡塔小,本文采用更为保守的DECKWER判据,认为当db/D≤0.05时,壁效应可忽略。根据气泡浮力和曳力平衡公式估算[25],JLR中气泡平均尺寸较鼓泡塔的大,约为15 mm,由此推断出塔径效应可忽略的临界塔径至少为0.3 m,是常规鼓泡塔的两倍以上。如果这一判据成立,则ϕ 500 JLR中测定的全塔平均气含率就具有一般性,能够用于更大塔径的气含率估算。本节将根据ZUBER等[26]和SAXENA等[27]提出的漂移模型归纳出JLR全塔平均气含率$\overline {{\varepsilon _{\rm{g}}}} $与气速Ug及物性参数的关联式,用于实验数据的关联和初步的设计估算,进一步的放大计算还要依赖于更多的实验数据和更可靠的模型。根据漂移模型,全塔平均气含率可表示为

$\overline {{\varepsilon _{\rm{g}}}} = \frac{{{U_{\rm{g}}}}}{{{C_0}\left( {{U_{\rm{g}}} + {U_l}} \right) + {U_{\rm{g}}} + {U_{{\rm{b}}\infty }}}}$ (3)

式中,C0表示径向分布的均匀性,取1.5;Ub为气泡群终端速度,是流体物性、气泡尺寸的函数,通过气泡群轴向力平衡得到。

${U_{{\rm{b}}\infty }} = \sqrt {\frac{4}{3}\frac{{\left( {{\rho _l} - {\rho _{\rm{g}}}} \right){\rm{g}}{d_{\rm{b}}}}}{{{\rho _l}{C_{\rm{d}}}}}} $ (4)

式中,Cd是曳力系数,采用Schiller & Naumann[28]公式计算:

${C_{\rm{d}}} = \left\{ \begin{gathered} \frac{{24}}{{Re}}\left( {1 + 0.15R{e^{0.687}}} \right)~{\rm{, if }}~~Re{\rm{ < 1000}} \\ 0.44,~{\rm{ if }}~~Re{\rm{ > 1000}} \\ \end{gathered} \right.$ (5)

式中,db表示平衡气泡尺寸,通过Akita & Yoshida[29]公式估算:

$\frac{{{d_{\rm{b}}}}}{D} = {p_1}{\left( {\frac{{g{D^2}{\rho _l}}}{\sigma }} \right)^{{p_2}}}{\left( {\frac{{g{D^3}\rho _l^2}}{{{\mu _l}^2}}} \right)^{{p_3}}}{\left( {\frac{{{U_{\rm{g}}}}}{{\sqrt {gD} }}} \right)^{{p_4}}}$ (6)

对式(6)中的4个参数pi (i=1~4),目前缺乏气泡尺寸的直接测量数据来估算,这里根据JLR实验测定的气含率数据进行拟合,结果见表 1

表 1 ϕ 500 JLR全塔平均气含率关联式参数 Table 1 Parameters in the drift flux model for JLR (ϕ 500)

通过式(3)~(6)可以估算JLR中的全塔平均气含率,结果如图 5所示,两种操作模式下计算结果与实验结果的相关系数分别为0.997和0.982。

图 5 JLR两种操作模式下全塔平均气含率计算结果($\emptyset $ 500) Fig.5 Comparison of overall gas holdup under two operation modes in JLR ($\emptyset $500)
3.3 局部气含率及液速分布

图 6为气液同轴喷射时,不同塔径下的局部气含率和轴向液速径向分布情况,图中H/D表示轴向高度与塔径的比值。由图可见,塔径增大,气含率径向分布趋于平坦,这与VAN BATEN等[14]和张煜[25]的结果一致,其原因是湍流动能随塔径增大而增大,气泡扩散作用增强。由图还可见,轴向液速随塔径增大而增大,但其径向分布形状没有明显改变。

图 6 不同塔径下的流动参数径向分布(Ug=0.085 m ·s-1, Ul=0.01 m ·s-1) Fig.6 Radial profiles of flow parameters at different column diameters (Ug=0.085 m·s-1, Ul=0.01 m ·s-1)

文献[9, 18, 30]表明,当采用中心液速为标准进行归一化时,不同条件下轴向液速的径向分布曲线都是相似的,因此,液速的放大特征可由其中心液速来表征。图 7是气体单独喷射、气液同轴喷射两种操作模式下,两种塔径(ϕ 200和ϕ 500)对中心液速轴向发展的影响。图中垂直虚线分别代表JLR导流筒区(图 7(a))和气液分离区(图 7(b))的分界线。从图中可以看出,塔径增大,中心液速增大,这与KRISHNA等[17]和张煜等[30]的研究结果一致。需要注意的是,气液同轴喷射模式下,大塔(ϕ 500)的中心液速增大更加显著,这一规律可以部分解释全塔平均气含率的放大规律:中心液速随塔径增大而增大,反应器内大尺度循环加剧,气泡停留时间减少,因此气含率随塔径增大而减小。

图 7 塔径对中心液速沿轴向发展的影响(Ug=0.085 m·s-1) Fig.7 Effects of column diameter on axial distribution of centre-line liquid velocities (Ug=0.085 m ·s-1)
3.4 JLR与其他鼓泡反应器的比较

表 2为本文实验对象喷射环流反应器(JLR)与文献[18, 30-34]中的气升式环流反应器(ALR)、一般鼓泡塔的全塔平均气含率和循环液速的比较(鼓泡塔循环液速定义为向上流动流体速度和向下流动流体速度的平均值)。由表可见,同一塔径下,JLR的全塔平均气含率略低于ALR和一般鼓泡塔,但其循环液速显著高于ALR和一般鼓泡塔。塔径增大,循环液速增大。因此,循环流速高、混合与固体悬浮好是JLR区别于其他鼓泡反应器的主要特点,特别适用于低气速下的气液固三相强放热反应,如重油加氢裂化,能有效强化混合、固体悬浮、消除热点产生;当采用气液同轴喷嘴进料时,还能同时强化流体循环与气液传质。

表 2 不同类型的鼓泡反应器全塔平均气含率和循环液速的比较 Table 2 Comparison of overall gas holdup and liquid circulation velocity in different bubble column reactors
4 结论

(1) 喷射环流反应器存在显著的放大效应。一般的鼓泡塔当塔径大于0.15 m后全塔平均气含率~气速关系曲线与塔径无关,而对于喷射环流反应器,小塔(ϕ 200)与大塔(ϕ 500)相比,无论是全塔平均气含率数值还是全塔平均气含率~气速曲线形状都存在很大差异:小塔中该曲线形状陡峭,且随气速增长较快,而大塔中该曲线较为平缓。按照漂移通量法分析得到,小塔的流型转变点在Ug=0.1 m·s-1左右,在实验气速范围内只存在拟均匀鼓泡流;大塔的流型转变点约为Ug=0.04 m·s-1,随气速增大从拟均匀鼓泡流转变为湍动鼓泡流。

(2) 随塔径增大,流型转变点提前,局部气含率径向分布变平坦,轴向液速径向分布没有明显变化,中心液速和循环速度增大。

(3) 喷射环流反应器全塔平均气含率略低于气升式环流反应器和一般鼓泡塔,但循环液速显著高于后两者,适用于强化固体悬浮与混合的气液固三相反应过程。

符号说明:
CD —曳力系数 Ug —表观气速(以反应器直径计),m·s-1
D —反应器直径,m Ul —表观液速(以反应器直径计),m·s-1
Dr —导流筒直径,m ucir —循环液速,m·s-1
db —气泡直径,m ul —轴向液速,m·s-1
g —重力加速度,m·s-2 ul0 —中心液速,m·s-1
H —轴向高度,m $\overline{\varepsilon}_{\mathrm{g}} $ —全塔平均气含率
Hd —动态液位,m εg —局部气含率
Hs —静液位,m ρ —密度,kg·m-3
J —漂移通量,m·s-1 μ —黏度,Pa·s
L —反应器高度,m 下标
r —径向位置,m g —气体
R —反应器半径,m l —液体
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